Oxidative treatment of antibiotics in pharmaceutical effluents

Abstract

ÖZET İnsan ve veteriner amaçlı kullanılan antibiyotiklerin yüzde 90 'ı kullanıldıktan sonra dışkı ve idrar yollarıyla vücuttan atılarak evsel atıksulara karışmaktadır. Ayrıca ilaç endüstrisinde formülasyon prosesinden kaynaklanan atıksular ile evsel atıksu arıtma tesislerine girebilirler. Antibiyotikler konvansiyonel biyolojik arıtma sistemleriyle arıtılamadıklarından, alıcı su ortamlarına ulaşabilmekte ve bu nedenle bu tip atıksular kimyasal bir ön arıtma gerektirmektedirler. Sentetik olarak hazırlanmış cephalosporin (I) ve penisilin (II) grup insan antibiyotikleri ve quinolone grup veteriner antibiyotiği içeren ilaç formülasyon atıksulan, biyolojik parçalanabilirliklerini artırmak amacıyla ozonlama prosesine tabi tutulmuştur. pH, antibiyotik konsantrasyonu, H2O2 dozunun ve uygulanan ozone dozunun arıtma verimine etkileri incelenmiştir. Reaksiyon pH'mn ozon ve H2O2 dozunun yükseltilmesi bütün antibiyotik formülasyon atıksularının arıtma verimliliğini artırmıştır. 2960 mg/L saat ozon dozuyla pH 7 de ozonlama sonucu BOİ5/KOİ oram veteriner antibiyotiği için 0.077 den 0.38'e arttırılırken, bu oran insan antibiyotiği (I) ve insan antibiyotiği (H) için sırasıyla 0 dan 0.1 ve 0.27 ye kadar yükseltilmiştir. Antibiyotik yapılan ile biyolojik parçalanabilirlikleri arasında bağlantı kurabilmek amacıyla, antibiyotiklerin parçalanma hızlan, H-çıkanlması ile parçalanmaları için gerekli enerji miktarları ile ilişiklendirilmiştir. Ozonun UV ile kombinasyonu, veteriner antibiyotiğinin aromatiklik giderimini yüzde 63 'ten yüzde 83 'e, oksijen tüketim hızım da 0.21'den 0.28 mg/L dak'ya çıkarırken, KOİ giderim hızlan üzerinde herhangi bir etkisi olmamıştır.

IV ABSTRACT Antibiotics are intensively used both in veterinary and human medicine and up to 90 per cent they are excreted through urine and feces into municipal sewage after administration. They can also enter to the sewage treatment plants through the wastewater generated from the formulation process in pharmaceutical industry. Since antibiotic containing effluents are inert towards conventional biotreatment, antibiotics may reach to the aquatic environment and thus such effluents require an oxidative pretreatment. Cephalosporine (I) and penicillin (II) group human antibiotics and quinolone group veterinary antibiotic in synthetically prepared pharmaceutical formulation effluents were treated by ozonation in order to improve their biodegradability. The effects of pH, initial antibiotic concentration, dose of hydrogen peroxide and applied ozone doses were investigated on treatment performance. Elevating the reaction pH, inlet ozone concentration and hydrogen peroxide dose resulted in an enhancement on treatment efficiencies of all antibiotic formulation effluents. While in the veterinary antibiotic effluent BOD5/COD ratio was increased from 0.077 to 0.38 with an applied 03 dose of 2960 mg/L h, at pH = 7, for human antibiotic I and human antibiotic II, BOD5/COD ratio was increased from 0 to 0.1 and 0.27 respectively. In order to correlate biodegradability results with a structure of antibiotics, degradation rates of antibiotics were related with energies required for the degradation by H-abstraction. Combination of ozone with UV, accelerated aromaticity removal from 63 per cent to 83 per cent, and oxygen uptake rate from 0.21 mg/L min to 0.28 mg/L min for veterinary antibiotic (CODi = 900 mg/L), however, did not appear to be more effective than applying mere ozonation in terms of COD removal rates.