Experimental and quantitative analysis of multiphase catalytic reactions under microfluidic flow conditions and geometries

Abstract

Katalitik sentez gazı ve hidrojen üretimi birleşik ve ayrışık kompakt reaksiyon/ısı değişim sistemlerinde hesaplamalı ve deneysel yöntemlerle incelenmiştir. Araştırmanın ilk bölümünde yürütülen hesaplamalı çalışmalar, tek ve çift karbonlu hidrokarbon ve alkollerin ve hafif petrol distilatlarının ısı değişimi destekli olarak sentez gazı/hidrojen dönüşümlerinde mikrokanal reaktör yapısının etkilerini ortaya koymaktadır. Elde edilen sonuçlar ışığında tasarlanan ve imal edilen, katalizörün kaplı bir tabaka halinde bulunduğu mikrokanal reaktörler araştırmanın ikinci bölümündeki deneysel çalışmalarda kullanılmıştır. Bu çalışmalar kapsamında metanın sentez gazına mikroakış koşullarında oksijensiz ve oksijen destekli metan buhar reformlama reaksiyonları ile dönüşümü Ni, Rh, Ru ve Pt bazlı katalizörler üzerinde incelenmiş, her katalizör için sıcaklık, alıkonma süresi, besleme karışımı değerleri gibi değişkenlerin metan dönüşümü ve ürün dağılımı/sentez gazı üretim hızları üzerindeki etkileri araştırılmıştır. Ayrıca, mikrokanal reaktör düzeni, klasik sabit yatak reaktör düzeni ile denk koşullarda karşılaştırılmıştır. Sonuçlar, (i) kompakt reaksiyon sistemlerinde ısı transferi kontrolünün son derece gelişmiş olduğunu, (ii) bu birimlerdeki sentez gazı üretiminin, endüstride uygulanan koşullara kıyasla, daha düşük enerji girdileri ile gerçekleşebileceğini ve (iii) denk koşullarda çalışan sabit yataklı reaktörlere göre mikrokanal birimlerde çok daha yüksek metan dönüşümü ve sentez gazı üretim hızları elde edilebileceğini somut olarak ortaya koymaktadır.

Catalytic synthesis gas and hydrogen production in coupled and decoupled compact reaction/heat exchange systems are investigated by computational and experimental techniques. Computer-based modeling and simulation studies carried out inthe first phase of the research demonstrate the effects of the structural parameters of microchannel reactors on combustion-assisted conversion of C1 and C2 hydrocarbons and alcohols, and light petroleum distillates to synthesis gas/hydrogen. Outcomes of these studies set the basis for the design and construction of wall-coated catalyst integrated microchannel reactors that are used in the second part of the research involving experimental studies in which microfluidic methane-to-synthesis gas conversions via steam reforming and autothermal reforming mechanisms over Ni, Rh, Ru and Pt-based catalysts are investigated. For each catalyst, impacts of parameters such astemperature, residence time, feed compositions on methane conversion and product distribution/synthesis gas production rates are studied. The wall-coated microchannel reactor performance is also compared with that of a conventional packed-bed reactor configuration under identical conditions. The outcomes clearly show that (i) robust control of heat transfer is possible in compact reaction systems, (ii) synthesis gas pro-duction is possible with energy requirements lower than the amounts used in industrial applications, and (iii) methane conversions and synthesis gas production rates are no-tably higher than those obtained from a packed-bed reactor operated under identical conditions.