CO2`nin sabit yataklı reaktörde, yüksek basınç ve yüksek sıcaklıkta, Pb granül elektrot üzerinde, K2CO3 elektrolit ortamında elektrokimyasal olarak indirgenmesi

Abstract

oz Karbonlu bileşiklerin oksidasyonunda son ürün olan karbondioksitin konsantrasyonu atmosferde sürekli olarak artmaktadır; derişimindeki bu artış sera etkisi nedeniyle küresel ısınmaya, buna bağlı olarak da iklim değişikliklerine neden olmaktadır. Gaz halindeyken kullanımı sınırlı kalan karbondioksit, indirgendiğinde kullanılabilir bileşiklere dönüşmektedir. Fotosentez bunun en tipik örneğidir. Ayrıca, değişik yöntemlerin uygulanması sonucu karbondioksiti laboratuvar şartlarında da indirgemek mümkündür. Bu yöntemler oldukça çeşitli olmakla birlikte (fotokimyasal, hidrojenasyon vb.) bunların arasında elektrokimyasal indirgenmenin en etkin yöntem olduğu görülmektedir. Elektrokimyasal indirgeme işleminde de değişik problemlerle karşılaşılmaktadır. Karbondioksitin sudaki çözünürlüğü oldukça düşüktür (0.033 mol/dm ). Bir diğer zorluk, indirgenme işlemi esnasında elde edilen düşük akım değerleridir. Bunların yanısıra esas problemi yüksek 'aşırı gerilim' oluşturmaktadır. Bu çalışma kapsamında karbondioksitin çözünürlüğünü arttırarak, daha yüksek akım değerlerine ulaşmak hedeflenmiştir. Bunun için, karbondioksitin sulu CO32` çözeltisindeki elektrokimyasal indirgenmesi yüksek basınca ve sıcaklığa dayanıklı çelik hücrede gerçekleştirilmiştir. Elektrot yüzeyi/hücre hacmi oranını (Av), mümkün olduğu kadar büyük tutabilmek amacıyla elektrot malzemesi olarak kullanılan Pb, granül formunda seçilmiş ve hücreye sabit bir yatak oluşturacak şekilde yerleştirilmiştir. Basıncın arttırılmasıyla birlikte artan karbondioksit çözünürlüğü hem akım yoğunluğunun hem de akım veriminin artmasını sağlamıştır. Bu çalışma kapsamında literatürde bugüne değin bilinen en yüksek akım verimi (% 94.4) değerlerine ulaşılmıştır. Anahtar Kelimeler: Karbondioksit, elektrokimyasal indirgeme, elektrokatalizör, yüksek basınç, yüksek sıcaklık.

ABSTRACT Carbon dioxide is one the final oxidation product of carbonaceous compounds and its concentration in the atmosphere is continuously increasing. This increase, causes global warming via greenhouse effect and finally climate change. The uses of carbon dioxide in gas form is limited, but it can be turned into useful compounds when it is reduced. Photosynthesis is a typical, natural method in the reduction of carbon dioxide. Also it can be reduced at laboratory by different methods (photochemical, hidrogenation etc.). Among the other studies of carbon dioxide reduction, electrochemical method is the most effective one, but there are some difficulties in this process, such as the low solubility of carbon dioxide in aqueous solutions (0.033 mol/dm3) and low current densities. Besides, 'over potential' is the major problem. The purpose of this study was to obtain higher current efficiencies by increasing the solubility carbon dioxide, therefore, the electrochemical reduction of carbon dioxide in aqueous CO32` solution, in a steel reactor which is resistant to high pressures and high temperatures has been investigated. Electrocatalyst Pb was selected in granule form to reach highest electrode surface/cell volume ratio (Av). In this research, higher current densities and higher current efficiencies have been reached by increasing the pressure and the temperature. The current efficiency which was obtained from this study is the highest value (94.4%) among the other studies in the literature. Key words: Carbon dioxide, electrochemical reduction, electrocatalyst, high pressure, high temperature