Alümina destekli demir, kobalt yüklü tek/iki metalli katalizörlerin mikrodalga reaktör sisteminde yüksek saflıkta hidrojen üretimi için uygulaması

Abstract

Bu tez çalışmasında, alümina destekli demir ve kobalt yüklü tek/iki metalli katalizörler sentezlenerek mikrodalga reaktör sisteminde amonyaktan COx içermeyen hidrojen eldesi gerçekleştirilmiştir. Islak emdirme yöntemi ile hazırlanan katalizörler kalsine edilip indigendikten sonra mikrodalga tutucu özelliği yüksek olan mezogözenekli karbon ile karıştırılarak kullanılmıştır. Hazırlanan katalizörler konvansiyonel sistemde 60 ml/dak saf amonyak akışı altında 600 oC itibariyle amonyak dönüşümü vermeye başlarken mikrodalga reaktörde aynı akış hızında 400 oC'de tam amonyak dönüşümüne ulaşılmıştır. İki metalli katalizörlerin yapısında kobalt miktarının arttırılması aktiviteyi daha çok etkilemiştir. Mikrodalga sisteminde enerjinin aktif bileşenlere direk gönderilmesi ile kayıplar önlenerek istenen ısının gereken bölgede sağlanması ve sıcak nokta bölgelerinin oluşması, mikrodalga sistemlerde düşük sıcaklıklarda yüksek dönüşüm elde edilmesini sağlayan önemli nedenlerdendir. Konvansiyonel sistemden farklı olarak mikrodalga sistemde kullanılan katalizörlerin yapısında metal karbit oluşumunun gerçekleşmesi aktiviteye olumlu yönde etkilediği görülmüştür. Bu nedenle mezogözenekli karbon destekli demir ve molibden içerikli katalizör ile farklı sıcaklık ve farklı sürelerde deneyler yapılmış ve 350-400oC'de 1 saatlik reaksiyon süresinde mikrodalga enerjisi ile metal karbit yapıların oluştuğu belirlenmiştir.

Within the scope of this thesis, alumina supported iron and cobalt loaded mono/bimetallic catalysts were synthesized and used to obtain COx-free hydrogen from ammonia in the microwave reactor. Catalysts, prepared by wet impregnation procedure, were subjected to calcination and reduction processes and thin they were mixed with mesoporous carbon physically, since mesoporous carbon has high microwave absorbance property. While the prepared catalysts started to give ammonia conversion at 600 oC in the conventional system, full ammonia conversion was reached at 400 oC in microwave reactor, under the flow of pure ammonia with 60 ml/min. For the alumina supported bimetallic Fe-Co catalyst, increasing the cobalt content of catalyst enhanced the activity. Higher conversion values that were obtained in the microwave reactor at relatively lower reaction temperatures could be explained by direct sending of microwave energy to the active components preventing heat losses as well as hot spot formation. Unlike the conventional system, it was observed that the catalysts used in the microwave system had a positive effect on the activity with the formation of carbide in the structure. For this reason, experiments were carried out over mesoporous carbon supported iron and molybdenum catalysts at different temperatures and at different time duration and it was determined that formation of metal carbide took place at about 350-400oC within 1h.