Lipaz immobilize edilmiş poliakrilamit hidrojellerinin şişme, aktivite ve salım davranışlarının incelenmesi

Abstract

Sunulan tez çalışmasında; akrilamit bazlı hidrojeller, amonyum persülfat(APS)/sodyum metabisülfit (SMBS) redoks başlatıcı çifti ve N,N'-metilenbisakrilamit (MBAAm) çapraz bağlayıcı kullanılarak serbest radikalleşme polimerizasyonu ile sentezlenmiştir. İlk aşamada; sentezlenen poliakrilamit hidrojeller farklı kurutma yöntemleri ile kurutularak, jellerin yüzey morfolojisi, dinamik ve kinetik şişme davranışları incelenmiştir. Kurutma yöntemlerinin hidrojellerin su tutma kapasitesi üzerine etkisi araştırılarak en iyi belirlenen kurutma yöntemi ikinci aşama için seçilmiştir. İkinci aşamada ise; su tutma kapasitesini arttırmak amacıyla, poliakrilamit hidrojellere tutuklama yöntemi ile lipaz immobilize edilmiştir. Bu hidrojeller için; ısıl, yapısal, yüzey morfolojisi, aktivite ve salım davranışı, dinamik şişme davranışı incelenmiştir. Hidrojellerin ısıl, yapısal, yüzey özelliklerinin belirlenmesinde, TGA, XRD ve SEM analizleri kullanılmıştır. Bu incelemeler sonucunda, immobilize lipaz miktarı optimize edilmiştir. Modifiye edilmemiş ve optimum miktarda lipaz yüklenerek modifiye edilmiş hidrojellerin dinamik şişme oranlarına çeşitli şişme kinetik modelleri uygulanmıştır ve tüm hidrojeller için difüzyon mekanizması, başlangıç ve denge şişme oranı, çözücü penetrasyon oranı ve difüzyon katsayısı gibi kinetik parametreler belirlenmiştir. Kurutma yöntemlerinin hidrojeller üzerine etkisi incelendiğinde; kötü çözücü yöntemi ile kurutulmuş PAAm hidrojele kıyasla freeze dryer yöntemi ile kurutulmuş PAAm hidrojelin por miktarı ve boyutunun fazla olduğu saptanmıştır. Dolayısıyla; freeze dryer ile kurutulmuş PAAm hidrojelin, yüzey özelliği, dinamik şişme oranı, kinetik şişme parametreleri bakımından diğer yönteme üstünlük sağladığı belirlenmiştir. Böylece; sunulan tezin ikinci aşamasında modifiye edilmiş hidrojeller freeze dryer yöntemi ile kurutulmuştur.Tutuklama yöntemi ile optimum miktarda lipaz immobilize edilmiş PAAm hidrojellerde yüksek ısıl kararlılık, kristal ve/veya üç boyutlu kompleks yapı, hidrojelin por miktarı ve boyutunda farkedilir bir artış belirlenmiştir. Aynı zamanda hidrojelin denge şişme oranlarında ≈ % 1181'lik bir artış tespit edilmiştir ve hidrojellerin su adsorplama kapasitesinin arttığı saptanmıştır. Dolayısıyla modifiye edilmiş bu hidrojellerde karakterize edilen tüm özelliklerinin geliştiği belirlenmiştir. Bu gelişim, iyi bir modifikasyon işleminin gerçekleştirildiğini göstermektedir.

In the thesis that is presented, acrylamide-based hydrogels were synthesized with free radical polymerization using ammonium persulphate(APS)/sodium methabisulphite(SMBS) as initiators and N, N' methylenebisacrylamide (MBAAm) as crosslinker. In the first stage, polyacrylamide hydrogels, which are synthesized drying with different drying methods, were examined surface morphology, dynamic and kinetic swelling behaviors. The effects of the drying methods on water absorbing capacity of hydrogels, the best drying method was selected for the second stage. In the second stage, in order to increase water absorbing capacity of hydrogels, lipase was immobilized in polyacrylamide hydrogels by the entrapment method. For these hydrogels; thermal, structural and surface morphology, activity and release behavior, dynamic swelling behavior were investigated. TGA, XRD and SEM were used for determination of thermal, structural and surface properties. The result of these examinations, the amount of immobilized lipase was optimized. A variety of hydrogel swelling kinetics modeling techniques were applied on the dynamic swelling rates of non-modified and the optimum amount of lipase immobilized hydrogels. For all the hydrogels; the diffusion coefficient of kinetic parameters such as diffusion mechanism, initial and equilibrium swelling ratio, the penetration rate of the solvent, diffusion coefficient were determined. When analyzing the impact of drying methods on hydrogels, compared to dried PAAm hydrogels by the poor solvent method, it was found that the amount and size of the pores of dried PAAm hydrogels by freeze dryer method were more. Thus, it was identified that dried PAAm hydrogel by freeze dryer method superior to other method with regard to surface properties, the dynamic swelling rate and kinetic swelling parameters. So; in the second stage of the thesis, modified hydrogels were dried by freeze dry method. It was determined that high thermal stability, crystalline and / or three-dimensional complex structure, increase of the amount and size of the pores were at the optimum amount of lipase immobilized PAAm hydrogels by the method of entrapment. At the same time, it was spesified that the equilibrium swelling ratio of the hydrogels increased ≈ 1181% and water adsorption capacity of hydrogels increased. Therefore, it was inferred that all characterized properties of modified hydrogels evolved. This development shows that a good modification process was carried out.