Fosforik asitlerden uranyum kazanma olanaklarının araştırılması

Abstract

FOSFORİK ASİTLERDEN URANYUM KAZANMA OLANAKLARININ ARAŞTIRILMASI ÖZET Bu çalışma kapsamında; fosfatlı yapay gübre üretiminde kullanılan fosforik asittten uranyum kazanma olanakları araştırılmıştır. Fosforik asit çözeltisinde bulunan uranyumun kazanılması, yükleme ve sıyırma kademelerinden ibaret olan solvent ekstraksiyon işlemiyle gerçekleştirilmiştir. Solvent ekstraksiyon homojen bir sıvı içerisinde bulunan maddelerin birbiri içerisinde çok az çözünen ya da hiç çözünmeyen orijinal çözelti (rafine faz) ve ikinci bir sıvı faz (solvent) arasında dağılmaları prensibine dayanan bir tekniktir. Yükleme kademesi metal iyonlarının rafine fazdan organik faza transferi olarak tammlanmaktadır. Sıyırma kademesi ise yükleme kademesinin tam tersidir. Deneysel çalışmalar 205 mg/1 uranyum konsantrasyonunda^ % 53 P2O5 içerikli fosforik asid numunesi üzerinde yürütülmüştür. Di ( 2- etilhekzil ) fosforik asit (D2EHPA) ile tri-oktil fosfin oksit ( TOPO) sinerjik çifti, uranyumun fosforik asitten ekstraksiyonu amacıyla kullanılmıştır. Yüklü organik çözeltideki uranyumun sıyınlması amacıyla saf H3P04kullamlmıştır. Fosforik aside önişlem olarak, pıhtı oluşturucu katı partiküllerin ve karbon kökenli organik maddelerin uzaklaştırılması amacıyla aktif bentonit ilavesi yapılmıştır. İlave edilen aktif bentonit miktarı 1 g/l olup işlem süresi 30 dakikadır. Uranyum ile ekstraktan arasında kompleks oluşumunun sağlanabilmesi bakımından aside 0.1 g/l sodyum klorat ilave edilerek, uranyumun yükseltgenmesi sağlanmıştır. Deneysel çalışmalarda yükleme kademesi, sıyırma kademesine göre daha kapsamlı olarak incelenmiştir. Yükleme deneylerinde; asit berraklığı, çözelti sıcaklığı, D2EHPA/TOPO oranı, asit konsantrasyonu ve asit/organik (v/v) faz oranının solvent ekstraksiyona etkisi incelenmiştir. Yükleme deneyleri sonucunda, % 15 P2O5 asit konsantrasyonu, İM D2EHPA+O.25M TOPO organik konsantrasyonu, 4/1 faz oranı, 3 dakika karıştırma süresi, 4/1 D2EHPA/TOPO oranı ve 35 °C çözelti sıcaklığı koşullan optimum koşullar olarak seçilmiştir. Yükleme kademe sayışım belirlemek amacıyla, optimum koşullara bağlı kalarak Mc Cabe-Thiele diyagramı çizilmiş ve %98 uranyum kazanma verimine ulaşılması için iki kademe yükleme işleminin yeterli olduğu belirlenmiştir. Sıyırma kademesinde, çözelti sıcaklığı, karıştırma süresi, indirgen madde (metalik demir tozu) miktarı ve asit/organik (v/v) faz oranının yüklü organik solventten EkPOVe transferi üzerindeki etkisi incelenmiştir. Sıyırma deneyleri sonucunda 50°C çözelti sıcaklığı, 10 dakika karıştırma süresi, 10 g/l demir tozu ilavesi ve 10/1 faz oranı, optimum sıyırma koşullan olarak seçilmiştir. Optimum sıyırma koşullanna bağlı olarak çizilen Mc Cabe-Thiele diyagramından % 98 uranyum kazanma verimi ve 2.5 g/l uranyum konsantrasyonunda yüklü asidik çözelti elde edebilmek için dört kademe sıyırma işleminin uygun olduğu belirlenmiştir. vi

INVESTIGATION OF THE POSSIBILITIES OF URANIUM RECOVERY FROM PHOSPHORIC ACID SUMMARY In this study, the posibilities of uranium recovery were investigated from phosphoric acid, which is utilized for the manifacture of artificial phosphate fertilizers. The recovery of uranium existing in phosphoric acid was carried out by solvent extraction method which involves loading and stripping stages. Solvent extraction is a technique for separating the components of a homogenous liquid mixture by distributing them between the original solution (raffinate phase) and a second liquid phase (solvent) which is either immiscible or partially miscible each other. Loading stage is described as the transfer of metal from raffinate into the organic phase and stripping is just the reverse. Experimental studies were carried out with a phosphoric acid sample containing 205 mg/1 uranium and 53% P2O5. Di ( 2- ethylhexyl) phosphoric acid (D2EHPA) and tri- octil phosphin oxide ( TOPO) synergetic pair was used for the extraction of uranium from phosphoric acid. H3PO4 was used in order to strip uranium from pregnant organic solvent. For the pre-treatment of phosphoric acid, addition of activated bentonite was done in order to remove the crud forming organic and solid admixtures. The amount of bentonite addition was 1 g/1 with a treatment time of 30 minutes. Also the charge of uranium should be increased,as it is necessary for creating a complexation between uranium and extractant, with the addition of 0. 1 g/1 sodium chlorate. In the experimental studies loading stage was more comprehensively researched than stripping stage. The effects of acid clarifiying, temperature, DjEHPA/TOPO ratio, acid/organic (v/v) phase ratio, acid and organic concentration on solvent extraction was investigated. As a result of loading tests, 3 minutes mixing time 35 °C temperature, 4/1 D2EHPA/TOPO ratio, 15% P205 acid concentration, 1M D2EHPA+0.25M TOPO organic concentration and 4/1 acid/organic phase ratio were chosen as the optimum operating conditions. In order to predict the operation stages Mc Cabe-Thiele diagram was drawn according to these conditions and it was predicted that 2 stages of loading was sufficient for obtaining an uranium recovery of 98%. In the stripping stage, the effects of temperature, mixing time, the amount of reducing agent (Fe powder) and acid/organic (v/v) phase ratio on uranium transfer from pregnant organic solvent into H3PO4 was studied. As a result of stripping tests, 50 °C temperature, 3 minutes mixing time, 10 g/1 Fe powder addition and 4/1 acid/organic phase ratio were chosen as the optimum stripping conditions. According to the Mc Cabe-Thiele diagram which was drawn for optimum stripping conditions, it is predicted that 4 stages stripping is convenient for 98%uranium recovery with a pregnant acidic solution containing 2.5g U/l. vii