Sorption of As(V) from waters by use of novel amine-containing sorbents prior to HGAAS and ICP-MS determination

Abstract

Bu çalışmada, sulardaki As(V)'in hidrür oluşturmalı atomik absorpsiyon spektrometri (HGAAS) ve indüktif eşleşmiş plazma kütle spektrometri (ICP-MS) ile tayini öncesi, çeşitli amin içerikli sorbentlerin kullanıldığı yeni bir sorpsiyon metodu geliştirilmiştir. Kitosan, kitosan-immobilize edilmiş sodyum silikat, kitosan ile modifiye edilmiş-makro gözenekli silikat ve aminopropil trietoksi silan ile muamele edilmiş- makro gözenekli silikat As(V) sorpsiyonu için incelenmiştir.As(V) sorpsiyonu için optimum çalışma koşulları, kitosan ve sodyum silikata immobilize edilmiş kitosan kullanılarak belirlenmiş ve tüm sorpsiyon çalışmalarında bu parametreler kullanılmıştır. Sorpsiyon pH'sı, sorbent miktarı, reaksiyon sıcaklığı ve çalkalama süresi sırasıyla 3.0, 50.0 mg, 25 ?C, ve 30 min olarak seçilmiştir. Optimize edilmiş koşullar altında kitosan sorpsiyonu As(V) için %89 (±1), As(III) için ise bütün pH'larda %10'un altında bulunmuştur. As(V)'in kitosan ile modifiye edilmiş silikat tarafından sorpsiyonu %88 (±3), amin ile modifiye edilmiş makro gözenekli silikat tarafından sorpsiyonu ise %68 (±12)'dir. Arsenatın kitosan ve sodyum silikata immobilize edilmiş kitosandan geri alınması için iki farklı eluent kullanılmıştır. Bu eluentlerden %2.0 (v/v)'lik asetik asit kitosanı tamamen çözmekte, pH'sı HCl ile 3.0'e ayarlanmış %1.0 (w/v)'lik L-sistein ise As(V)'i As(III)'e indirgeyerek çözeltiye almaktadır. Bu iki çözelti ile elde edilen geri kazanım değerleri kitosan için %90 (±1) ve 100 (±4), sodyum silikata immobilize edilmiş kitosan için ise %67 (±2) ve %100 (±1)'dir.Mutlak derişimi 150.0 ng olan As(V) ile 1, 2, ve 10 kez deriştirme faktörleri kullanılarak yapılan önderiştirme çalışmalarında sırasıyla, %98 (±3), %95 (±2), ve %78 (±4) geri kazanım elde edilmiştir. Önerilen kitosanlı metodun doğruluğu çeşitli sulara eklenen 10.0 ?g/L As(V)'in geri kazanım testleri ile gösterilmiştir. Ultra saf, içme, çeşme ve deniz suyundaki yüzde katım/geri kazanım değerleri matriks benzeşimli kalibrasyon grafiği kullanılarak, sırası ile, 114 (±4), 112 (±2), 43 (±4), ve 0 (±1) olarak belirlenmiştir. Bu sonuçlar İYTE çeşme suyu ve deniz suyu matriksinin kuvvetli baskılama etkisine sahip olduğunu göstermiştir.

A novel sorption method utilizing several amine-containing sorbents was developed for arsenic determination in waters by hydride generation atomic absorption spectrometry (HGAAS) and inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS). Chitosan, chitosan-immobilized sodium silicate, chitosan-modified macroporous silicate, and aminopropyl triethoxysilane-treated macroporous silicate were among the sorbents investigated for As(V) sorption.Sorption parameters were optimized for As(V) using chitosan and chitosan-immobilized sodium silicate and were then applied in all sorption studies. These parameters, namely, sorption pH, amount of sorbent, reaction temperature, and shaking time were 3.0, 50.0 mg, 25 ?C, and 30 min, respectively. The sorption for chitosan under the optimized conditions was 89% (±1) while that for As(III) was lower than 10% at all pHs. In addition, chitosan-modified and amine-modified macroporous silicate demonstrated 88% (±3) and 68% (±12) sorption, respectively. After the sorption, the release of arsenate from chitosan and chitosan-immobilized sodium silicate was realized using two eluents; namely, 2.0% (v/v) acetic acid which dissolved chitosan, and 1.0% (w/v) L-cysteine solution having a pH of 3.0 adjusted with HCl which eluted arsenate by reducing to arsenite. Their respective desorption percentages were 90% (±1) and 100% (±4) for chitosan, and 67% (±2) and 100% (±1) for chitosan-immobilized sodium silicate.The preconcentration study performed using an absolute amount of 150.0 ng As(V) in bottled drinking water at the enrichment factors of 1, 2, and 10 has given 98% (±3), 95% (±2), and 78% (±4) recoveries, respectively. The accuracy of the proposed methodology with chitosan was verified with spike recovery tests for various water types at a concentration of 10.0 ?g/L As(V). With matrix-matched calibration, the percentage spike recovery values were determined to be 114 (±4), 112 (±2), 43 (±4), and 0 (±1), for ultrapure, bottled, tap and sea water, respectively. These results have shown the strong suppression effect of the tap and the sea water matrixes.