Thermoelectric effect in layered nanostructures

Abstract

Bu tezde ilk prensip hesapları ve Landauer-Büttiker formülasyonu kullanılarak,dinamik kararlılığa sahip yarı iletken iki boyutlu malzemelerin balistik taşınım vetermoelektrik özellikleri incelenmiştir. Umut vadeden yeni thermoelektrik malzemelerbulma motivasyonuyla, geçiş metali dikalkojenitleri ve oksitleri (MX 2 bileşiğinde M =Cr, Mo, W, Ti, Zr, Hf; X = O, S, Se, Te olmak üzere) 2H- ve 1T-fazlarında sistematikolarak çalışılmıştır. Yapısal, elektronik ve fononik özelliklerinin incelenmesinden sonra,yarı-iletken ve dinamik kararlılığa sahip olan tüm yapıların termoelektrik özelliklerianaliz edilmiştir. 1T-fazının tersine, 2H-fazındaki dört yapının termoelektrik özelliklerininoldukça ümit verici olduğu ilk defa raporlanmıştır.Geçiş metali ve oksitlerinden sonra, grup III monokalkojenitlerinin balistik taşınımve termoelektrik özellikleri 100 K'den 1000 K'e kadar geniş bir sıcaklık aralığında sunuldu.25 bileşikten oluşan bu büyük aile, özgün elektronik bant yapısına sahip olmaları sebebiyle,geriye kalan iki boyutlu yapılar arasında öne çıkmaktadır. Meksika şapkası şeklindekivalans bant yapısına ek olarak bazı yapılar hem iletim hem de valans bandında ortayaçıkabilen vadi dejenerelikleri sergiler.Ayrıca, group III-monokalkojenitlerinden en hafif elementleri içeren BO ve BStek tabakalı yapılarının taşınım ve termoelektrik özellikleri geniş bir sıcaklık aralığındahesaplanmıştır. Şaşırtıcı bir şekide, BO ve BS tek tabakalıları düşük sıcaklıklarda oldukçayüksek termoelektrik verim vermişlerdir. Düşük sıcaklıklarda yüksek termoelektrikverime sahip olmalarının arkasındaki fiziksel mekanizma, düşük sıcaklıklarda düşüktermal iletkenliğe ve termoelektrik parformansını arttıran valans bant kenarında basamaklıelektronik iletime sahip olmalarıdır.

In this thesis, ballistic transport and thermoelectric (TE) properties ofsemiconducting and dynamically stable two-dimensional materials are investigated bycombining first-principles calculations with Landauer formalism. Motivated by findingnovel promising TE materials, transition metal dichalcogenides (TMDs) and oxides(TMOs) (namely MX 2 with M = Cr, Mo, W, Ti, Zr, Hf; X = O, S, Se, Te) are studiedsystematically in their 2H- and 1T-phases in Chapter 3. Having computed structural, aswell as ballistic electronic and phononic transport properties for all structures, we analyzethe thermoelectric properties of the semiconducting ones. We report for the first time that,2H-phases of four of the studied structures have very promising thermoelectric properties,unlike their 1T-phases.Next, ballistic transport and thermoelectric (TE) properties of group III-monochalcogenides (group III-VI) are presented in a wide range temperature from 100 K to1000 K. This large family composed of 25 compounds which stands out with their uniqueelectronic band structures. In addition to Mexican hat shaped (quartic energy-momentumrelation) valence band character, some of the structures exhibit valley degeneracies whichcan occur either in their conduction and valence bands.Moreover, TE and transport calculations are performed for BO and BS monolayerswhich consist of lightest species in group III-monochalcogenides. Surprisingly, BO andBS monolayers exhibit high TE efficiency at low temperatures. Low thermal conductanceat low temperatures and stepwise electronic transmission at the valence band edge are thephysical mechanisms behind achieving large ZT .