Perlit ve sepiyolit`in modifikasyonu ve modifiye edilmiş örneklerin yüzey özelliklerinin incelenmesi

Abstract

oz PERLİT VE SEPIYOLIT'IN MODİFİKASYONU VE MODİFİYE edilmiş ÖRNEKLERİN YÜZEY ÖZELLİKLERİNİN İNCELENMESİ Gamze TEKİN Balıkesir Üniversitesi Fen Bilimleri Enstitüsü Kimya Anabilim Dalı (Doktora Tezi / Tez Danışmanı : Prof. Dr. Mahir ALKAN) Balıkesir, 2004 Bu çalışmada perlit ve sepiyolit örnekleri H2SO4 çözeltileri ile, ısıl işlemle ve çeşitli kimyasal maddelerle modifiye edilmiş ve elde edilen modifıye örneklerin elektrokinetik özellikleri incelenmiştir. Modifikasyon işlemlerinde Amonyumheptamolibdat, (AHM), Dimetildiklorosilan (DMDCS), 3-aminopropiltrietoksisilan (3-APT), Dimetiloktadesilklorosilan (DMODCS), Hekzadesilpridinyumklorür (HDP) ve Setiltrimetilamonyumbromür (CTAB) kullanılmıştır. Modifikasyon sırasında katı-modifiyer arasındaki etkileşmeler İR spektrumlan alınarak incelenmiştir. H2SO4 çözeltileri ile işlem sırasında perlit örneklerinin yapısında çok önemli değişmelerin olmadığı, buna karşılık perlit örneklerinin 325 °C'ye kadar ısıtılmaları sırasında yüzey hidroksil gruplarında azalma olduğu görülmüştür. Sepiyolit örneklerinde ise gerek ısıl işlem gerekse asit aktivasyonu sırasında önemli yapısal değişmelerin meydana geldiği bulunmuştur. Kimyasal maddelerle modifikasyon sonucu elde edilen örneklerin İR spektrumlan incelenerek perlit ve sepiyolit yüzeyleri ile modifıyerler arasındaki etkileşmeler tartışılmıştır.Modifiye örneklerin zeta potansiyelleri ölçülerek yüzey yapıları ve özelliklerindeki değişmeler araştırılmıştır. Asit konsantrasyonu arttıkça asit aktiveli sepiyolit örneklerinin pHıep'sinin daha düşük pH'lara kaydığı, termal olarak aktive edilmiş sepiyolit örneklerinde, kalsinasyon sıcaklığı arttıkça pHiEp değerinin de yükseldiği belirlenmiştir. NaCl çözeltileri içinde perlit örneklerinin pH 2-10 aralığında sıfır yük noktasına sahip olmadıkları ve yüzey yüklerinin negatif olduğu; sepiyolit örneklerinin ise ısıl işlem yapıldığı sıcaklığa bağlı olarak pHmp değerlerinin 6,5-8,1 arasında değiştiği bulunmuştur. AHM ile modifiye edilmiş perlit örneklerinin zeta potansiyeli daha negatif hale gelmiş, sepiyolitte ise pHiEp 4 civarına düşmüştür. UP, EP ve sepiyolit (KS(200)) örneklerinin DMDCS ile modifikasyonu sonucu elde edilen örneklerin zeta potansiyeli değerlerinde oldukça önemli değişmeler gözlenmiş, pHiEP değerleri, DMDCS-UP için 2,5; DMDCS-EP için 3,3; sepiyolit için 5,6 civarında bulunmuştur. 3-APT ile modifiye edilen UP, EP ve sepiyolit örneklerinin pHiEp değerlerinin sırasıyla 7,2; 7,3 ve 9,7 civarında olduğu bulunmuştur. DMODCS-EP örneklerinin tüm pH değerlerinde negatif zeta potansiyeli gösterdiği, DMODCS-UP'nin ise 3,8 civarında yüzey yükünün sıfır olduğu, sepiyolit örneklerinin pHiEp' sinin de 5 civarında olduğu görülmüştür. HDP-UP, HDP-EP ve sepiyolit örneklerinin pHiEp değerleri, sırasıyla, 3,8; 7,3 ve 9 olarak bulunmuştur. CTAB-UP, CTAB-EP ve CTAB-sepiyolit örneklerinin pHiEp değerlerinin, sırasıyla, 5,6; 4; 8,5 olduğu bulunmuştur. Elde edilen sonuçlar, hem perlit hem sepiyolit örneklerinin modifiye olduklarını ve modifikasyon işlemleri sonucunda, yüzey özelliklerinin değiştiğini göstermiştir. ANAHTAR SÖZCÜKLER: Perlit; sepiyolit; modifikasyon; zeta potansiyelleri; İR spektrumlan; Amonyumheptamolibdat; Dimetildiklorosilan; 3-aminopropiltrietoksisilan; Dimetiloktadesilklorosilan; Hekzadesilpridinyumklorür; Setiltrimetilamonyumbromür. ıı

ABSTRACT MODIFICATION OF PERLİTE AND SEPIOLITE, AND INVESTIGATION OF SURFACE PRORETIES OF MODIFIED SAMPLES Gamze TEKÎN Balikesir University, Graduate School of Natural and Applied Sciences Department of Chemistry (Ph. D. Thesis / Supervisor: Prof. Dr. Mahir ALKAN) Balikesir, 2004 In this study, perlite and sepiolite samples were modified by H2SO4 solutions, thermal treatment and various chemical compounds and then the electrokinetic properties of modified samples were investigated. The chemical compounds used were ammoniumheptamolybdate (AHM), dimethyldichlorosilane (DMDCS), 3-aminopropyltriethoxysilane (3-APT), dimethyloctadecilchlorosilane (DMODCS), h exadecylpridiniumchloride (HDP) and cetyltrimethylammonium bromide (CTAB). Interactions between the solid and modifier during the modification were discussed by considering the IR spectra of the samples. No significant changes were observed in the structure of perlite during the treatment with H2SO4 solutions, but the amount of surface hydroxyl groups decreased during the heating of perlite to 325 °C. In the case of sepiolite, significant structural changes were determined during the thermal and acid activation. The interactions occurred between the solid surface and modifier were discussed in terms of IR spectra of the samples modified by the chemical compounds given above. Perlite samples had no pHmp in the pH range of 2-10 in NaCl solutions and had negatively charged surfaces; but pHiep values of sepiolite samples were between 1116.5-8.1 depending on the heating temperature. AHM-modified perlite had more negative zeta potential values compared to unmodified samples; AHM-modified sepiolite had a pHiEp at about 4.0. The modification of UP, EP and sepiolite with DMDCS caused important changes in surface charge; the pHiep was 2.5 for DMDCS-UP, 3.3 for DMDCS-EP and 5.6 for DMDCS-KS(200). The pHiEP of 3-APT-modified UP, EP, and sepiolite was found to be 7.2, 7.3 and 9.7, respectively. DMODCS-UP and DMODCS-sepiolite had a zero point of charge at pH 3.8, and 5.0, respectively. The pHmp values of HDP-UP, HDP-EP and HDP-sepiolite were determined as 3.8, 7.3 and 9.0, respectively. T he s amples o f p erlite and s epiolite modified by CTAB was found to have pHiep values as 5.6 for CTAB-UP, 4.0 for CTAB-EP and 8.5 for CTAB-sepiolite. The results obtained showed that the perlite and sepiolite samples had been modified and the surface properties of the both samples had been changed. KEY WORDS: Perlite; sepiolite modification; zeta potential; IR-spectra; Ammoniumheptamolybdate; Dimethyldichlorosilane; 3-Aminopropyltriethoxysilane; Dimethyloctadecilchlorosilane; Hexadecylpridiniumchloride; Cetyltrimethylammoniumbromide. IV