Yeni nesil enerji kaynağı olan temiz enerji oluşturabilecek bor türevlerinden hidrojen eldesi için yeni tip nanokatalizörlerin hazırlanması ve nanoteknolojik uygulamaları

Abstract

Bu çalışmada, dimetilamin boran (DMAB) dehidrojenasyonu için aktif bir katalizörolan Pt nanoparçacıklar in-situ olarak sentezlendi. Metal nanoparçacıkların yüzey alanınıarttırmak için karbon türevlerinden olan aktif karbon destek malzemesi olarak kullanıldı.Ayrıca, DMAB ilavesi ile hem Pt indirgenmesi hem de dehidrojenasyon reaksiyonunungerçekleşmesi sağlandı. Hazırlanan katalizörün yapısı sırasıyla, X-ışını kırınımı (XRD), atomikkuvvet mikroskopisi (AFM), transmisyon elektron mikroskopisi (TEM) ve X-ışını fotoelektronspektroskopisi (XPS) ile aydınlatılmıştır. Sonuçlara bakıldığında nispeten homojen bir dağılımasahip 3-4 nm aralığındaki nanoparçacıkların elde edildiği anlaşıldı. Pt nanoparçacıkları (Pt NP)ile gerçekleşen DMAB dehidrojenasyon reaksiyonu için hidrojen çıkışının ilk dönüşüm frekansı21,50 h-1 bulundu. Farklı sıcaklıklarda Pt nanoparçacıkların etkisi DMAB dehidrojenasyonu içinincelendi ve aktivasyon enerjisi (Ea = 48,36 kJ mol-1), aktivasyon entalpisi (ΔH#= 45,82 kJ mol-1) ve aktivasyon entropisi (ΔS≠= -112,99 J mol-1 K-1) hesaplandı. Pt nanoparçacıklarının DMABdehidrojenasyonu için yeniden kullanım çalışmaları yapıldığında dördüncü çalışmada bile ≥%80aktivite sergilediği gözlendi. Buna ek olarak, DMAB dehidrojenasyonu için Ptnanoparçacıklarının tekrar kullanılabilir, oldukça aktif, izole edilebilir olduğu görüldü.

In this study, in-situ Pt nanoparticles have been synthesized as an active catalyst for the dehydrogenation of dimethylamine-borane (DMAB). Activated carbon material has been used as a catalyst support material to increase the active surface area of the metal nanoparticles. Moreover, both reduction of Pt and dehydrogenation reaction were occured by the addition of DMAB. The prepared catalyst was characterized by X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), X-ray diffraction (XRD), atomic force microscopy (AFM) and transmission electron microscopy (TEM). It can be easily seen the relatively uniform distribution of the nanoparticles in the range of 3-4 nm. Besides, the TOF value for DMAB dehydrogenation reaction was found to be 21.50 h-1 in the presence of Pt nanoparticles (Pt NP). The effect of Pt nanoparticles was also examined at different temperatures for the dehydrogenation of DMAB and the activation energy (Ea = 48,36 kJ mol-1), activation enthalpy (ΔH# = 45, 82 kJ mol-1), and entropy of activation (ΔS≠= -112, 99 J mol-1 K-1) have been calculated for DMAB reaction. After four subsequent reaction and recovery cycles, Pt NP retained ≥80% of their activity towards the complete dehydrogenation of DMAB. In addition, the catalytic performances of Pt nanoparticles in terms of activity, isolability and reusability were also examined for the dehydrogenation of DMAB.