Kitosan ve poliakrilamit-kitosan kompozitine U, Th, PB, Tl, Ra, Bi ve Ac adsorpsiyonunun incelenmesi

Abstract

ÖZET YÜKSEK LİSANS TEZİ KİTOSAN VE POLİAIOÛLAMİT-KİTOSAN KOMPOZİTİNE U, Th, Pb, Tl, Ra, Bi ve Ac ADSORPSİYONUNTJN İNCELENMESİ Recep AKKAYA Cumhuriyet Üniversitesi Fen Bilimleri Enstitüsü Kimya Anabilim Dalı Danışman: Yrd. Doç. Dr. Ulvi ULUSOY Bu incelemenin temel amacı, bu çalışmada adsorban olarak kullanılan ve bir bidrojel olan polyakrilamit (PAA) ile kitosandan (Ch) oluşan kompozitin (PAA-Ch) hazırlanması ve bu yapının adsorban özelliklerinin araştırılmasıdır. PAA yüksek su tutma özellikleri ve metal adsorpsiyonuna asal (inert) davranışı nedeniyle kompozitin polimer bileşeni olarak kuUanılmıştır. Kompozitin diğer bileşeni olan kitosan selülozdan sonra doğada en yaygın bulunan bir biyopolimer olan kitinden elde edilen bir aminopolisakkarittir. Ch ve PAA-Ch'nin yapısal karekterizasyonu FT-IR spektrumları alınarak yapılmıştır. Bunların adsorplama özellikleri ise Pb2+, Th4+, UC«22+ ve toryum içerikli florit mineralinden özütlenen bir çözeltiden doğal radyoaktif metal iyonlarının adsorpsiyon çalışmaları ile karşılaştırılarak araştırılmıştır. Adsorpsiyon incelemerinde; Pb2+, Th4+ ve UC<22+ spektrofotometrik (UV-VIS), florit özüt çözeltisinden doğal radyoaktif element iyonları (Tf, Pb2+, Ra2+, Bi3+ ve Ac3+) ise gama spektrometrik [NaI(Tl) dedektör ile kombine çok kanallı analizör ıuve ilgili bilgisayar programı içeren sayım sistemi kullanılarak] yöntemle saptanmıştır. Adsorpsiyon parametreleri deneysel olarak bulunan adsorpsiyon izotenrderinin Langmuir ve Freundlich denkliklerine uyumundan türetilmiş ve adsorpsiyon kinetiği araştırılmıştır. Ch ve PAA-Ch'nin İR spektrumlarının karşılaştırılmasından PAA-Ch'nin PAA ve Ch arasında bir kimyasal bağlanma olmadığını ve yapının iki polimerik yapının kompoziti (karışım) olduğu bulunmuştur. Hem Ch hem de PAA-Ch için bulunan Pb2+, Th4+, UC22+ adsorpsiyon izotermlerinin Langmuir ve Freundlich modellerine uyduğu ve izotermlerin Giles sınıflandırmasında L ve H-tip izotermlere uyduğu saptanmıştır. Bu sonuç Ch ve PAA-Ch'nin Pb2+, Th4+ ve UÜ22+ iyonlarına yüksek ilgisinin olduğunu göstermiştir. Tl4`, Pb2+, Ra2+, Bi3+ ve Ac3+ iyonlarına ait izotermlerin ise her iki yapı için C-tip olduğu görülmüştür. Adsorpsiyon istemliliğinin bir ölçüsü olan Langmuir denge sabiti (Kl; L ve H- tipler için) ve dağılım katsayısı (K<ı; C-tip için) değerlerinin PAA'nın yapıya girmesi ile anlamlı bir şekilde arttığı bulunmuştur. Yine aynı iyonlarla ilgili yapılan kinetik inceleme sonucun da genel olarak beklenildiği gibi adsorpsiyonların I. derece tepkime kinetiğine uydığu görülmüştür. PAA-Ch, Ch'nin bir polimer ile kompoziti olarak ilk kez bu incelemede kullanılmıştır. Adsorpsiyon sonuçları Ch ve PAA-Ch'nin adsorpsiyon kapasiteleri temelinde kıyaslandığında Ch'nin kompozit yapısında daha işlevsel bir adsorban olduğu görülmektedir. Saf olarak Pb2+, Th4+, UO22`1` ve özüt çözeltiden bazı iyonlar için yapılan bu incelemenin sonuçlan bu kompozitin diğer metal iyonları içinde kullanılabileceğini göstermektedir. PAA-Ch'nin çevre kirliliğine neden olan boya ve pestisit gibi organik kökenli diğer atıklar için de etkin bir adsorban olabileceği öngörülmektedir. Anahtar sözcükler: Adsorpsiyon, kompozit, kitosan, uranyum, toryum, kurşun, radyoaktif metaller, kinetik iv

SUMMARY MSc Thesis CÎTOSAN AND POLYACRYLAMIDE - CİTOSAN COMPOZİTE U, Th, Pb, Tl, Ra, Bi ve Ac ADSORPTION İNVESTİGATİON by Recep AKKAYA Cumhuriyet University Graduate School of Natural and Applied Sciences Department of Chemistry Supervisor: Dr. Ulvi ULUSOY The principle concern of this study is that the preparation of the composite of poly aery lamide (PAA) and chitosan (Ch) and the investigation of adsorptive features of this composite (PAA-Ch). The reason of preference for PAA is its high affinity to water so that its swelling feature and its inert behaviour against metal ions. Ch, as the other component of the composite is as of the commonest aminopolysaccarides after cellulose is produced from chitin. FT-IR spectra of Ch and PAA-Ch have been evaluated for analysis of the chemical structures of the adsorbants. The study for the adsorptive features of Ch and PAA-Ch and their comparison were performed for the adsorptions of Pb2+, Th4+, U022+ and some naturally occurring radioactive metal ions (Tf, Pb2+, Ra2+, Bi3+ and Ac3+) in secular equilibrium with Th in a leaching solution obtained from fluorite mineral. While spectrophotometric (UV-VIS) method was employed fordetermination of Pb2+, Th4+ and U022+, a gamma spectrometer [Nal(Tl) detector combined with a multi channel analyser and relevant software] was used for the naturally occurring radioactive ions. Adsorption parameters have been derived from the compatibility of the experimental isotherms to the Langmuir and Freundlich models. The adsorption has also been investigated from the kinetic point of view for Pb2+, Th4+, U022+. From the comparison of the IR spectra of Ch and PAA-Ch, it has been envisaged that there is not any chemical bond formation between PAA and Ch so that the structure is the composite (mixture) of PAA and Ch. The adsorption isotherms of both Ch and PAA-Ch for Pb2+, Th4+, U022+ adsorptions were compatible to the Langmuir and Freundlich models so that they were of L and H- type of Giles classification. This has been concluded that the both adsorbants had high affinity to Pb2+, Th4+, U022+ ions. The isotherms were of C-type of the classification for Tl+, Pb2+, Ra2+, Bi3+ and Ac3+. It has been found that the values of Langmuir equilibrium constant (Kl for L and H-types) and coefficient of distribution (K<i for C-type) as the measure of adsorption spontaneity are significantly improved with the PAA involvement to Ch. From the investigation for the adsorption kinetics, the degree of adsorption kinetics is of first degree, as it is expected. PAA-Ch as a composite of Ch with a polymer has been used first time in this investigation. When the adsorption results are compared on the base of adsorption capacities of Ch and PAA-Ch, it has seen that Ch in the composite is more fiinctionalised than that its bare structure. The results of the study suggest that Ch and its composite can be used removal for the other metal ions, which are out of the scope of this work. It is also envisaged that these adsorbants are also potential materials for environmentally hazardous wastes containing organics such as dye and pesticides. Key words: adsorption, composite, chitosan, uranium, thorium, lead, radiaocative ions, kinetics VI