Süperkritik Co2 ortamında heterojenize perflorotiyofen Pd(II) ve Rh(I) katalizörlerinin sentezi ve hidrojenasyon tepkimelerinde etkinliklerinin incelenmesi

Abstract

Bu tez çalışmasında silika desteğe immobilize edilerek heterojenize edilen perflorotiyofen Pd(II) ve Rh(I) katalizörlerinin bazı olefinlerin hidrojenasyon tepkimelerindeki etkinlikleri incelenmiştir. Homojen katalizörlerin heterojenize edilmesinde ve katalitik çalışmalarda çevre dostu reaksiyon ortamı skCO2 kullanılmıştır. Çalışmada sentezlenen heterojenize katalizörlerin (Si-SCOORh, Si-SCOOPd, Si-SCOSRh, Si-SCOSPd) karakterizasyonunda SEM, XRF, TGA, BET yöntemleri kullanılmıştır. Katalitik tepkimelerde stiren, 1-okten ve siklohegzen gibi farklı kimyasal çevreye sahip olefinler hidrojen gazı kullanılarak indirgenmiştir. Stiren hidrojenasyonunda sıcaklık, H2 gazı basıncı, toplam basınç, substrat derişimi gibi parametrelerin katalitik tepkime üzerine etkisi ayrıntılı olarak incelenmiştir. Elde edilen sonuçlardan Si-SCOOPd katalizörünün üç substratın hidrojenasyonunda diğer katalizörlerden daha etkin olduğu saptanmıştır. Katalizörlerin geri kazanımına yönelik yapılan çalışmalarda Si-SCOOPd, Si-SCOORh, Si-SCOSPd katalizörlerinin en az 5 döngü boyunca yüksek etkinlik gösterdiği belirlenmiştir.

In this study, activities of perfluorinatedthiophene Pd(II) and Rh(I) catalysts heterogenized via immobilization on silica support were investigated in some olefins hydrogenations reactions. In the heterogenization of homogeneous catalysts and catalytic studies, environmetally friendyl reaction media scCO2 was used. SEM, XRF, TGA, BET methods were used to characterize of heterogenized catalysts (Si-SCOORh, Si-SCOOPd, Si-SCOSRh, Si-SCOSPd). In catalytic reactions, olefins having different chemical environment such as styren, 1-octen and cyclohexen are reduced using H2 gas. Catalytical effects of parameters such as temperature, H2 pressure, total pressure, substrat concentration on styren hydrogenation were investigated in detail. From the results were obtained that Si-SCOOPd catalyst is more effective than other catalysts in olefins hydrogenation. On the studies for catalyst recycle were observed that Si-SCOOPd, Si-SCOORh, Si-SCOSPd catalysts have high activity for at least 5 cycles.