Manyetit minerali kullanılarak fenton prosesiyle sulu çözeltilerden farmasotik maddelerin giderimi

Abstract

Bu çalışmada, yüksek enerjili küre tipi değirmende öğütülerek hazırlanan nano boyutlu manyetit (Fe3O4) nanopartikülleri katalizör olarak kullanılarak heterojen Fenton prosesiyle antibiyotik türü ilaç olan Siprofloksazinin (SİP) sulu çözeltilerden giderimi incelenmiştir. Mikro ve nano boyutlu manyetit örnekleri X-ışını kırınımı (XRD), taramalı elektron mikroskobu (SEM), enerji dağılımlı X-ışını spektroskopisi (EDX), yüksek çözünürlüklü geçirimli elektron mikroskobu (HRTEM), Brunauer -Emmett-Teller (BET) ve Fourier dönüşümlü infrared spektroskopi (FT- IR) analitik teknikleri ile karakterize edilmiştir. Deneysel sonuçlardan, nano boyutta öğütme işlemi ile fiziksel özelliklerindeki iyileşmeye bağlı olarak manyetitin katalitik özelliklerinin, önemli ölçüde iyileştiği anlaşılmıştır. Ayrıca elde edilen sonuçlar, yüksek enerjili değirmende 6 saatlik öğütülerek hazırlanan katalizörün daha iyi performans gösterdiği, bu katalizörle, deneylerle H2O2 12 mM, Fe3O4 1.75 g L-1, SİP 10 mg L-1, pH 3.0 olarak belirlenmiş optimum şartlarda, 25°C sıcaklıkta, 120 dakikalık reaksiyon sonrasında SİP'nin %88.92 oranında giderildiği bulunmuştur. Çözeltinin başlangıç pH'sı, H2O2 başlangıç konsantrasyonu, katalizör dozu ve SİP başlangıç konsantrasyonu gibi farklı parametrelerin etkisi SİP giderim etkinliği üzerine etkisi incelenmiş, optimum şartlarda yapılan deneylerde reaksiyon ortamına ilave edilen organik ve inorganik inhibitörlerin SİP giderim etkinliğini önemli ölçüde azalttığı anlaşılmıştır.Optimum şartlarda çözünen demir konsantrasyonu ve inhibitör ilavesiyle yapılan deneylerin sonuçlarından pH 3'te SİP gideriminin ağırlıklı olarak heterojen Fenton prosesi üzerinden gerçekleştiği proseste hidroksil radikallerinin( ) önemli rol oynadığı ve prosesin adsorpsiyon ve oksidasyon olarak iki basamakta gerçekleştiği belirlenmiştir. Heterojen Fenton prosesi ile SİP giderimi esnasında oluşan SİP bozunma ürünleri GC-MS spektrometresiyle tayin edilerek proses esnasında SİP bozunmasının gerçekleştiği doğrulanmıştır.

In this study, the heterogeneous Fenton elimination of an antibiotic, Ciprofloxacin (CIP), in aqueous solution was examined on the nano-sized magnetite (Fe3O4) nanoparticles supplied through high-energy planetary ball milling process acting as a catalyst. To characterize the magnetite samples after and before ball milling operation, the X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscopy (SEM), energy-dispersive X-ray spectroscopy (EDX), high resolution transmission electron microscopy (HRTEM), Brunauer-Emmett-Teller (BET) and Fourier transform infrared spectroscopy (FTIR) analysis were applied. Findings show that because of the improvement of its physical properties as a result of milling, the catalytic properties of the magnetite were considerably improved. The findings also indicated that 6 h ball-milled magnetite demonstrated proper properties in elimination of SİP by 88.92% SİP removal following 120 min reaction at optimal conditions of H2O2 12 mM, Fe3O4 1.75 g L-1, SİP 10 mg L-1, pH 3.0 under 25°C temperature. Various operational parameters' effect like the initial pH of solution, H2O2 initial concentration, catalyst dosage and SİP initial concentration was investigated. Application of organic and inorganic scavengers considerably decreased the CIP removal efficiency. From the above fact and leached iron values at pH 3, it was concluded that CIP elimination occurred mainly through heterogeneous Fenton procedure. This process includes the adsorption and oxidation phases in which the hydroxyl radicals ( ) play significant roles. GC-MS analysis was used for recording of the generated intermediates of the CIP removal in the course of heterogeneous Fenton process.