BiPbSrCaCuO sisteminde 110K`lik üstüniletken fazın oluşumu ve fiziksel özelliklerin oksijen ile taşıyıcı yoğunluğuna bağımlılığı

Abstract

ÖZET BiPbSrCaCuO sisteminde HOK'lik fazın oluşumu ve faz dağılımının fiziksel özelliklere etkisi, dört farklı başlangıç bileşiminden (Blı.7Pbo.3Sr2Ca2Cu30x, Bl1.7Pbo.3SrLsCa2Cu2.8Ox, Bli.7Pbo.2SrL8Ca2Cu2.8Ox ve BlL7Pbo.3Sr2Ca1.sCu2.8Ox) dört farklı sinterleme sıcaklığında (840, 845. 850 ve 855°C) hazırlanan örneklerle İncelenmiştir. 11OK'lik fazın yanısıra 85K'lik faz ve yalıtkan fazlar içeren örneklerde, fiziksel özellikler faz dağılımına oldukça bağımlıdır. 72 saatlik sinterleme İşlemi sonucunda maksimum oranda 11OK'lik ve minumum oranda yalıtkan faz oluşumunun, Bi1.7Pbo.3Sr1.8Ca2Cu2.8Ox başlangıç bileşiminden 845°C'de sinterlenen örnekte olduğu belirlenmiştir. 1lOK'lik tek faz B1 üstüniletkeni, bu başlangıç bileşiminden 845°C sıcaklıkta bir kaç ara öğütme ile toplam 416 saat sinterlenerek hazırlanmıştır. Üstüniletken özelliklerin ve tanecikler arası zayıf bağlantıların taşıyıcı yoğunluğuna bağımlılığı ise tek faz malzemeden, farklı oksijen kısmi basıncında yeniden ısıl işlem uygulanarak hazırlanan örnekler ile incelenmiştir. Tek faz örneğe uygulanan ısıl işlemlere bağlı olarak, oksijenin kristal yapıya tersinir olarak girip-çıkışı TGA deneyleri ile gösterilmiştir. Taşıyıcı yoğunluğu p ( [CuO]+p'deki elektron azlığı ), farklı oksijen kısmi basıncında yeniden ısıl işlem uygulanan örneklerde 0.18(8) ile 0.31(2) aralığında değiştirilmiştir. Oksijenin kristal yapıya girmesi ile değişen oksijen stokiyometrisine bağlı olarak x-ışınları kırınım desenlerinde gözlenen iki yansımanın şiddetleri artmaktadır. İlk kez bu çalışmada hazırlanan 11OK'lik B1 üstüniletkeninde gözlenen bu davranışın nedeninin, oksijenin kristal yapıya girmesi ile CuO çok yüzlülerinde oluşan yapısal değişiklikler sonucunda olduğu düşünülmektedir. örneklerin a. a. duygunluk ölçümleri, iki aşamalı diamagnetik davranış göstermektedir. Bu davranış, Tcj sıcaklığında anisotropik tanecikler içinde üstüniletken taşıyıcı çiftlerin oluşumuna ve Tcj sıcaklığında tanecikler arasında tünellemenin başlamasına bağlı olarak belirlenmektedir. Tek faz malzemede yapılan a.a. duygunluk ölçümlerinde, tanecikler arasındaki zayıf bağlantılarda oluşan a. a. kayıplara bağlı olarak bir sanal duygunluk (X`(T)) piki gözlenmiştir. Bu pik magnetlk alan şiddeti h0'ın artışı ile düşük sıcaklıklara kaymaktadır. Yapılan ölçümlerde magnetik alan şiddetinin {l-Tcj(ho)/TCj(5.6mOe))3/2 ile doğru orantılı olduğu görülmüştür. 11Bu sonuç, Ginzburg-Landau kritik akım yoğunluğu ve yakın bağlantılar ile karşılaştırılmalı olarak tartışılmıştır. Farklı taşıyıcı yoğunluğundaki örneklerin Tcj ve Tcg değerleri, 56mOe alan şiddetinde yapılan a.a. duygunluk ölçümleri ile belirlenmiştir. Tcj(p) ve Tcg(p), diğer p-tlpl yüksek sıcaklık üstüniletkenlerde (YSÜ) olduğu gibi çan tipi bir eğridir. Tcg(p). 2K'lik bir aralıkta değişim göstermektedir ve maksimum değerine 109K'de ulaşmaktadır. Buna karşın Tcj(p), CuO düzlemlerindeki okgidasyona daha duyarlıdır ve 103K'deki (p=0.26) maksimum değerinden, p'nin artışı İle aniden 66K'ne düşmektedir. Diğer taraftan sıfır direncin gözlendiği T,» sıcaklığının p`ye olan bağımlılığı da Tcj(p) ile aynı davranışı göstermektedir. Taşıyıcı yoğunluğunun tanecikler arası zayıf bağlantılara olan etkisinin anlaşılması, YSÜ'lerde tanecik sınırları İle Ümitlenen düşük kritik akım yoğunluğunun fiziksel temellerinin belirlenmesi açısından önemlidir. Bu çalışmanın sonuçlan, tanecikler arası zayıf bağlantıların CuO düzlemlerindeki oksidasyona duyarlı olduğunu ve özellikle yüksek taşıyıcı yoğunluklarında bu etkinin fiziksel özelliklerde önemli düzeye geldiğini göstermiştir. ili

ABSTRACT Formation of 11 OK phase In BIPbSrCaCuO system and its effects on the physical properties have been investigated aş function of the initial stochiometry and sintering temperatures. For this purpose, the starting compositions were chosen as Bii.7Pbo.3Sr2Ca2Cu30x, Bi1.7Pbo.3Sr1.8Ca2Cu2.8Ox. Bi1.7Pbo.2Sr1.8Ca2Cu2.8Cx and Bi1.7Pbo.3Sr2Ca1.sCu2.8Ox and the sintering temperatures were 840, 845, 850 and 855°C. It is found that for the samples in which 1 10K and 85K and also insulator phases co-exist the physical properties strongly depend on the distribution of the phases. The sample which was prepared from the starting compositions of Bi1.7Pbo.3Sr1.8Ca2Cu2.8Ox, by sintering at 845°C for 72 hours contains maximum amount of 1 10K phase and minumum amount of insulator phase. In the light of this result, a single phase (110K) sample was obtained by sintering the same initial material at 845°C for 416 hours with some intermediate grindings. The superconducting properties and the effect of the weak couplings on the hole concentration were studied on the single phase samples which were reannealed in different oxygen partial pressures. Employing this method, the hole concentration (p) defined as ICuOJ'* and was varied between 0.18(8) and 0.31(2). TGA experiments performed with these samples showed a reversible oxygen content depending on the applied thermal processes. In the XRD patterns of the samples two extra peaks were observed and these peaks become stronger with increasing oxygen content. This behaviour firstly observed in this study, may be considered as a result of the changes in the CuO polyhedral structures by oxygen intake. A.c. susceptibility of the samples showed two stage behaviour due to the phase coherences in grains at T^ and between grains at T^,. The imaginary part (X`(T)) exhibited only one peak below Tc at T^ indicating a maximum hysterisis loss due to the intergrain weak coupling in the a.c. field between 12.230e and 5.6mOe. The peak shifts to the lower temperatures with increasing a.c. field amplitude.ho. The measurements with the untreated sample show that the field amplitude is proportional to rrCJ(5.6mOe)-TqJ(h0)]3/2, near Tc. This behaviour was discussed based on the Ginzburg-Landau depairing critical current density and the proximity effects. Tcj(p) and Tcg(p) for reannealed samples were determined by a.c. susceptibility measurements which held on at 5.6mOe. lvBy Increasing p, the both Tcj(p) and Tcg(p), Increase and then fall down like the other p-type HTS. Tcg(p) changes In a range of 2K and reaches to a maximum at -109K for p=0.26. However, Tcj(p) is more sensitive to the oxidation states In CuO planes than Tcg(p). Its maximum Is -103K for p=0.26, after then It sharply falls down to 66K at p=0.31(2). In addition, the T^p) which was determined from the electrical resistivity measurements shows similar behaviour as Tcj(p). Effect of the hole concentration on intergrain coupling Is very important for the determination of the physical origlne of grain boundary limited low critical current density in HTS. The results of this study strongly Indicate that the Intergrain coupling is very sensitive to the oxidation states in CuO planes and especially it becomes important for the high hole concentrations.