226Ra, 152Eu içeren epoksi matriksli ve U, Th, K içeren selülöz matriksli marinelli geometride radyoaktif kalibrasyon kaynaklarının hazırlanması ve farklı tip HPGe detektörlerle karakterizasyonu

Abstract

Günümüzde, rutin radyoaktivite incelemelerinde gama spektrometrik yöntem, gıda, çevresel, endüstriyel hammaddeler ve minerallar üzerinde yaygın olarak kullanılmaktadır. Bu tezde, yeni bir yaklaşım olarak, düşük yoğunluk ve bazı fiziksel özellikleri nedeniyle sırasıyla epoksi ve selülöz matris kullanılarak belirli radyoizotopları içeren radyoaktif standart kaynaklar hazırlanmıştır. Gama spektrometrik yöntemde, hem sayım süresinin kısaltılması ve hem de yeterli sayım istatistiğinin sağlanabilmesi için numune miktarının en fazla kullanılabildiği ve böylece dedeksiyon veriminin azami değerinin elde edilebildiği Marinelli kaplar (ters-kuyulu) kullanımı tercih edilir. Marinelli kaplarda, selülöz matriks ve yerli epoksi matrikse belirli oranlarda uzun ömürlü radyoizotoplar karıştırılarak, radyoaktif standart kaynaklar hazırlanmış ve gama spektroskopi tekniği ile karakterizasyonu yapılmıştır. Bu amaçla, maliyeti ucuz ve iç piyasadan temin edilebilir ve katılaştığında dayanımı ve kararlılığı yüksek epoksi matrikse (=1,14 gcm-3); ayrı ayrı 226Ra (t½=1600yıl), 152Eu (t½=13,52yıl) homojen olarak karıştırılmıştır. Çevresel ölçümlerde oldukça düşük yoğunluğa sahip olan selülöz (=0,7 gcm-3) çevresel numunelerin fiziksel yoğunluğu ve etkin atom numarasıyla kıyaslanabilir olması nedeniyle seçilmiştir ve U, Th ve K sertifikalı malzemeler ile karışımından standart kaynaklar hazırlanmıştır. Bu işlemlerde, selülöz ve epoksi matriks içindeki kaynak homojenlikleri %98'den daha iyi elde edilmiştir. 226Ra, U ve Th bozunma ürünleri ile 46,5keV (210Pb)-2614,5keV(208Tl) ve 152Eu izotopla 121,8-1408 keV enerji aralığında dedektörün verim kalibrasyonu yapılmıştır. Hazırlanan standart kaynaklar, p-tipi Ge %44,8 bağıl verimli kuyusu olan ve n-tipi Ge %78,5 bağıl verimli dedektörler kullanılarak karakterize edilmiştir. Marinelli kap geometrisi için ölçülen verim fonksiyonunun geçerliliği, verim transferi(ET) yöntemlerini temel alan algoritmaların kullanıldığı MEFFTRAN ve ANGLE yazılımlarıyla hesaplamalarla da kanıtlanmıştır. Yakın sayım geometrisi olarak Marinelli kapların kalibrasyonlarında, matriks nedeniyle öz soğurma ve kaskat gama geçişli radyonüklitler için gerçek çakışma etkileri düzeltilmiştir. Tezde, sonuçlar ayrıntıda tartışılmıştır.Bu tez çalışması, `Ters-kuyulu kap sayım geometrisinde 226Ra, 152Eu içeren epoksi matriksli ve U,Th, K içeren selülöz matrisli radyoaktif kalibrasyon kaynaklarının hazırlanması ve HPGe dedektörlerle karakterizasyonu` başlıklı ve 116F308 kodlu projesi kapsamında TÜBİTAK tarafından desteklenmiştir.

Todays, gamma spectrometric method is commonly used in routine radioactivity measurements on environmental samples, foodstuff, industrial raw materials and geological minerals. In this thesis, the radioactive standard sources have been prepared with use of epoxy resin and cellulose matrices due to their low densities and other physical properties. In order to shorten the counting periods and thus to obtain the accurate counting statistics, Marinelli beakers (re-entrant) are used in such a gamma spectrometric measurement in which the maximum amount of sample can be used and thus the maximum value of the detection efficiency can be obtained. The sources based on epoxy matrix containing either 226Ra(t½ = 1600y) or 152Eu (t½ = 1600y), and cellulose matrix containing U, Th and K. In Marinelli beakers, they were characterized by gamma-ray spectrometry. The epoxy (ρ=1.14 gcm-3) and cellulose (ρ= 0.7 gcm-3) matrices are low cost and easily available from the internal market. Since the physical density and effective atomic number are similar to the environmental samples, cellulose was particularly preferred to prepare an in-house standard by mixing homogenously with U, Th and K certified materials. The homogeneity in the cellulose and epoxy matrices were obtained better than 98%. A p-type, 44.8% relative efficient Ge well detector and an n-type 78.5% relative efficient Ge detector was used for the characterization of the prepared sources covering the energy ranges of 46.5 keV (210 Pb) to 2614.5 keV (208Tl) and 121.8-1408 keV(152Eu). For the validity of the measured efficiencies, they were compared with the results calculated by efficiency transfer methods implemented in MEFFTRAN and ANGLE softwares. For the case of a Marinelli beaker measurement geometry, the necessary corrections were made for the coincident radionuclides having gamma cascading transitions due to true coincidence summing effects. For all gamma-ray energies, self-absorption effects were also taken into account due to source matrix. In this thesis, the obtained results are discussed in detailThis thesis fully supported and funded by Scientific and Technologic Research Council of Turkey(TÜBİTAK) under the project grant no: 116F308, entitled `Preparation of radioactive standard sources from epoxy resin mixed with 226Ra, 152Eu and cellulose matrix mixed with U, Th and K in re-entrant beakers and characterization of those in-house sources by use of different type HPGe detectors