Colloidal photonics of semiconductor nanocrystals: From polarized color conversion to efficient solar concentration

Abstract

Etkili foton yönetimi gelecekteki fotonik uygulamaların başarısı için çok önemlidir. Yüksek performanslı elektronik ekranlar ve güneş ışığı toplayıcılarına yönelik talep, özellikle güç verimliliğini artırmaya yönelik yüksek beklentilerle, birlikte giderek artmaktadır. Yarı iletken nanokristaller, bu tür gelişmiş fotonik uygulamalarda kullanım için oldukça ümit vericidir. Ancak, geleneksel cihaz mimarileri ve üretim yöntemleri bu nanokristallerin potansiyellerini tam olarak kullanamamaktadır. Etkili kullanım gereksinimini karşılamak amaçlı, bu tezde polarize renk dönüşümü ve verimli güneş konsantrasyonunu hedefleyen koloidal nanokristaller için yeni foton yönetme yöntemlerini önerdik ve gösterdik. Nanokristaller, yeni nesil ekranlar için eşsiz bir renk saflığına sahip olmakla birlikte, görüntülerdeki renk zenginliği, kuantum noktacıkların rasgele polarizasyona sahip fotolüminesansından muzdariptir. İstenmeyen polarizasyonu kesmek yerine, tümleşik renk dönüştürücü nanokristallerin izotropik kuantum yayıcılarını polarize ışık yaymaya zorlayan, Fano rezonansları yaratan yeni bir sınıf v-şekilli arka ışık birimi (v-BLU) gösterdik. Ön panel konfigürasyonuna imkan verirken, önerilen v-BLU nanokristalleri, rezonans eşleşmesi yoluyla optik durum yoğunluğunun kuvvetli bir modifikasyonunu mümkün kılmaktadır. İzotropik kuantum noktacıklarının durum yoğunluğu üzerindeki bu kontrol, optik iletimlerini sürdürürken yüksek polarizasyon kontrast oranlarının elde edilmesini sağlar. Renk dönüşümüne benzer şekilde, koloidal nanokristaller ışıyan güneş ışığı yoğunlaştırıcılarında (LSC'ler) kullanım için oldukça etkilidir. Özellikle basamak benzeri soğurma profiline sahip atomik olarak düz nanokristaller, LSC'ler için potansiyel olarak ideal adaylardır. Bununla beraber, fotolüminesanslarında pratikte sıfır olan Stokes kaymaları, kullanımlarını sınırlandırmaktadır. Bu sınırlamanın, /%100'e yakın bir fotolüminesans kuantum verimliliği ile büyük bir Stokes kayması sağlayan koloidal kuantum kuyucuklarının katkılanması yoluyla üstesinden geldik. Geliştirdiğimiz bakır katkılı kuantum kuyucuklarından yapılan LSC panellerinin, katkısız muadillerinin ve katkılı kuantum noktacıklarının LSC'lerinden daha yüksek performanslı olduğunu gösterdik. Bu tür bakır katkılı kuantum kuyucuklarının LSC'leri, diğer koloidlere kıyasla rekor düzeyde optik akı kazancı sunmaktadır. Bu tezde sunulan bulguların, yeni nesil fotonik cihazların performansını daha önce görülmemiş seviyelere taşıyacak koloidal nanokristallerin uygulamalarını ilerleteceğine ve geliştireceğine inanıyoruz.

Effective photon management is pivotal to the success of future photonic applications. The demand for high-performance electronic displays and solar light harvesters has been increasingly growing, ever with high expectations in advancing their power efficiencies. Semiconductor nanocrystals are highly promising for use in such advanced photonic applications. However, conventional device architectures and fabrication methods cannot fully exploit their potential. To address the need for their effective utilization, in this thesis, we proposed and demonstrated novel photon managing methods for colloidal nanocrystals to target polarized color conversion and efficient solar concentration. Nanocrystals possess an unmatched color purity for next-generation displays but color enrichment in displays suffers from the inherent random polarization in their photoluminescence. Instead of clipping the undesired polarization, we show a new class of v-shaped backlight unit (v-BLU) creating Fano resonances to enforce isotropic quantum emitters of the integrated color-conversion nanocrystals to emit polarized light. While enabling a front-panel configuration, the proposed v-BLU of nanocrystals allows for a strong modification of the density of optical states via resonance coupling. This control over the density of states for isotropic quantum dots empowers the realization of high polarization contrast ratios while sustaining their optical transmission. Similar to color conversion, colloidal nanocrystals are also instrumental to light harvesting, in particular using atomically flat nanocrystals with their step-like absorption profile making them potentially ideal candidates for luminescent solar concentrators (LSCs). Nevertheless, practically zero Stokes shift in their photoluminescence fundamentally limits their utilization. Here we overcame this limitation by proposing the doping of such colloidal quantum wells inducing a large Stokes shift with near-unity photoluminescence quantum efficiency. We developed and demonstrated high-performance LSC panels of the copper-doped quantum wells outperforming the LSCs of their undoped counterparts and doped quantum dots. The LSCs of such Cu-doped quantum wells offer record optical flux gain compared to other colloids. We believe that the findings presented in this thesis will advance the applications of colloidal nanocrystals boosting the performance of their next-generation photonic devices to unprecedented levels.