Su ortamındaki analjeziklerin ve anti-enflamatuarların magnetik nanopartiküller ile giderimi

Abstract

Çalışmanın amacı, su ve atıksularda sıklıkla tespit edilen analjezik ve anti-enflamatuar bileşiklerinin magnetik olarak ayrılabilen Fe3O4-kırmızı çamur nanopartikülleri ile gideriminin kesikli adsorpsiyon prosesleri ile araştırılmasıdır. Çalışmada adsorban olarak kullanımından sonra sudan ayrılması zor olan kırmızı çamur, magnetik nanopartiküller haline dönüştürülerek avantaj sağlanmıştır. Sularda yaygın olarak tespit edilen on farklı analjezik ve anti-enflamatuar bileşiğinin Fe3O4-kırmızı çamur nanopartikülleri ile adsorpsiyon kapasitesi inceledikten sonra deneysel çalışmalara model bileşik olarak acetaminophen ile devam edilmiştir. Kesikli adsorpsiyon prosesinde optimum giderim şartlarının tespit edilebilmesi için magnetik Fe3O4-kırmızı çamur nanopartiküllerinin hazırlanmasında kullanılan kırmızı çamur miktarı, pH, temas süresi, adsorban dozu ve sıcaklık gibi deneysel parametrelerin etkisi çalışılmıştır. Çalışma sonucunda acetaminophen bileşiğinin sudan etkin bir şekilde giderimi için magnetik Fe3O4-kırmızı çamur nanopartiküllerinin sentezinde kullanılan kırmızı çamur miktarı 1 g, çözelti pH değeri 6.5, temas süresi 120 dakika, nanopartikül dozu 3 g/L, sıcaklık 25 oC olarak tespit edilmiştir. Nanopartiküller rejenerasyondan sonra üç defa kullanımış ve sorpsiyon kapsitesi ve magnetik ayrılabilirliğinin etkilenmediği görülmüştür. Kinetik çalışma sonuçları yalancı ikinci derece kinetik modelin en uygun model olduğunu göstermiştir. Nanopartiküller ile acetaminophen bileşiği adsorplama kapasitesi 370 mg/g olarak tespit edilmiştir. Adsorpsiyon izoterm modelleri Freundlich izoterm modelinin adsorpsiyon prosesini Langmuir izoterm modeline kıyasla daha iyi tanımladığını göstermiştir. Freundlich izoterm modeli n değeri 2.04, KF değeri ise 244 mg/g olarak tespit edilmiştir. Adsorpsiyonun film difüzyon mekanizması tarafından kontrol edildiği belirlenmiştir. Hedef bileşiklerin (acetylsalicylic acid, phenylbutazone, mefenamic acid, acetaminophen, indomethacin, diclofenac, ibuprofen, naproxen, ketoprofen, codeine) Fe3O4 nanopartikülleri ile giderim veriminin %89 ile %100 arasında elde edilmiştir. Gerçek atıksu örnekleri ile yapılan deneysel çalışmalar sonucunda giderim verimi üzerine önemli bir matriks etkisinin olmadığı gözlenmiştir. Magnetik olarak ayrılabilen kırmızı çamur nanopartiküllerinin sudaki analjezik ve anti-enflamatuarların giderimi için verimli bir şekilde adsorbent olarak kullanılabilir olduğu tespit edilmiştir. Kırmızı çamur bir proses atığı olup, ticari adsorbanlara alternatif bir nano adsorban olarak önerilebilir.

The aim of this study is to investigate the removal of analgesic and anti-inflammatory compounds frequently detected in water and wastewaters by using the magnetic Fe3O4-red mud nanoparticles with batch adsorption process. Red mud which is difficult to separate from water after use as adsorbent was turned into magnetic nanoparticles. After examining the adsorption capacity of ten different analgesic and anti-inflammatory compounds commonly detected in water with Fe3O4-red mud nanoparticles, experimental studies were continued with acetaminophen compound as a model compound. In order to determine optimum removal conditions in batch adsorption process, the effect of experimental parameters such as amount of red mud, pH, contact time, adsorbent dose and temperature used in the preparation of magnetic Fe3O4-red mud nanoparticles were studied. As a result of the study, the amount of red mud used in the synthesis of magnetic Fe3O4-red mud nanoparticles for effective removal of acetaminophen from water was determined as 1 g, solution pH 6.5, contact time 120 minutes, nanoparticle dose 3 g/L, temperature 25 oC. After the regenerated Fe3O4/red mud-NPs were used three times, the sorption capacity and the magnetic separability were observed to be unaffected. Kinetic study results showed that pseudo second-order kinetic model is the most suitable model. Adsorption capacity of acetaminophen compound with nanoparticles was determined as 370 mg/g. Adsorption isotherm models showed that Freundlich isotherm model describes adsorption process better than Langmuir isotherm model. Freundlich isotherm model n value was 2.04 and KF value was 244 mg/g. Adsorption was controlled by film diffusion mechanism. Removal efficiency of target compounds (acetylsalicylic acid, phenylbutazone, mefenamic acid, acetaminophen, indomethacin, diclofenac, ibuprofen, naproxen, ketoprofen, codeine) with Fe3O4 nanoparticles was obtained between 89% and 100%. As a result of experimental studies with real wastewater samples, no significant matrix effect was detected for removal of compounds from wastewater sample. It has been found that magnetically separable red mud nanoparticles can be efficiently used as adsorbents for the removal of analgesics and anti-inflammatory agents in water. Red mud is a process waste and can be proposed as an alternative nano adsorbent to commercial adsorbents.