Elektrokimyasal hazırlanan platin nanoparçacık modifiye metal oksit elektrotların hazırlanması ve karakterizasyonu: oksijen ve formaldehitin elektrokimyasal davranışının incelenmesi

Abstract

Son yıllarda enerjiye olan talep hızla artmaktadır. Bu talebi karşılayacak alternatif enerji kaynaklarından biri olan yakıt pilleri, çevre dostu, yüksek verimliliği, sürdürülebilir olması nedeniyle tercih edilmektedir. Yakıt pilleri katotda oksijenin indirgenme tepkimesi ve anotta formaldehidin yükseltgenmesi ile enerji üretilebilir, bu konuda karbon nanotüpler, metal nanoparçacıklar ve bunların metal-metaloksit kompozitlerinin kullanımı yaygın olarak araştırılmaktadır.Bu çalışmada, nanoyapılı tellür, mangan ve rutenyum oksit karışımlı (RuOx-TeOx, TeOx-MnOx) filmler, karbon nanotüp (CNT) üzerine pulslu birikim (PD) tekniği ile biriktirilmiş ve sonra bu yüzeye Pt nanoparçacık modifiye edilmiştir. Modifiye elektrotlar, Döngüsel Voltammetri (CV), Yüksek Çözünürlüklü Geçirimli Elektron Mikroskop (HRTEM) ile karakterize edildi. Katot reaksiyonu için oksijenin elektrokimyasal indirgenmesi, anot reaksiyonu için formaldehitin elektrokimyasal yükseltgenmesi voltammetri ile incelendi.Deneysel çalışmalarda, fosfat ortam pH'ı (2-12), asit türleri, metal oksit karışım mol oranı, pulslu biriktirme potansiyeli, Pt4+ derişimi ve döngü sayısı, O2 doyurum süresi, tarama hızı, kronoamperometri, O2 elektron sayısı vb. parametreler optimize edildi. PtNP/RuOx-TeOx/CNT/GCE ve PtNP/MnOx-TeOx/CNT/GCE elektrotlarda oksijenin indirgenmesi pH 2 HClO4 asit, formaldehitin yükseltgenmesi için 0,1 M NaOH seçildi. Kalibrasyon grafiklerinden PtNP/RuOx-TeOx/CNT/GCE için çalışma aralığı 1-50000 µM olarak bulundu ve Belirtme alt sınırı (LOD) 0.5 µM olarak hesaplandı. PtNP/TeOx-MnOx/CNT/GCE için çalışma aralığı 100-60000 µM bulundu ve Belirtme alt sınır (LOD) 50 µM olarak hesaplandı. Gerçek örnek analizi için Gediz Nehri örneğindeki formaldehit tayini PtNP/RuOx-TeOx/CNT/GCE ve PtNP/TeOx-MnOx/CNT/GCE elektrotlarda test edildi. Formaldehitin geri kazanım aralığı % 99 ile % 101 arasında bulundu.

The demand for energy has been increasing rapidly in recent years. Fuel cells, which are one of the alternative energy sources to meet this demand, are preferred because of their environmental friendliness, high efficiency and sustainability. Fuel cells can produce energy by reducing oxygen at the cathode and oxidizing formaldehyde at the anode. The use of carbon nanotubes, metal nanoparticles and metal-metalloxide composites for the modification of electrodes has been widely researched in recent years.In this study, nanostructured tellurium, manganese and ruthenium oxide mixture (RuOx-TeOx, TeOx-MnOx) binary films were deposited on the carbon nanotube (CNT) by pulsed deposition (PD) technique and then Pt nanoparticles were modified on this surface. Modified electrodes were characterized by Cyclic Voltammetry (CV), High Resolution Transmission Electron Microscope (HRTEM). Electrochemical reduction of oxygen for cathode reaction, electrochemical oxidation of formaldehyde for anode reaction were investigated by voltammetry.In experimental studies, phosphate buffer pH (2-12), acid types, metal oxide mole ratio, pulse potential, Pt4+ concentration and number of cycles, O2 saturation time, scan rate, chronoamperometry, O2 electron number etc. parameters are optimized. At the PtNPs/RuOx-TeOx/CNT/GCE and PtNPs/MnOx-TeOx/CNT/GCE electrodes, was chosen as pH 2 HClO4 acid for ORR, 0.1 M NaOH for formaldehyde. The working range for PtNPs/RuOx-TeOx/CNT/GCE was found as 1-50000 µM and Limit of detection(LOD) was calculated as 0.5 µM. The working range for the PtNPs/TeOx-MnOx/CNT/GCE was 100-60000 µM and LOD was calculated 50 µM. For real sample analysis, the determination of formaldehyde in Gediz River was tested on PtNPs/RuOx-TeOx/CNT/GCE and PtNPs/TeOx-MnOx/CNT/GCE. The recovery of formaldehyde was between 99% and 101%.