Nafyon/selüloz asetat hibrit nanoliflerin üretimi ve elektrokimyasal biyosensörlerde kullanımının araştırılması

Abstract

Yapılan bu tez çalışmasında Selüloz monoasetat/Nafyon (CMA/N) hibrit nanolifler elektro çekim yöntemi ile üretilmiştir. Nanolifler, malzeme karakterizasyonları için düz alüminyum folyo üzerine, sade ve NH- ile modifiye edilmiş tek sarmal DNA (ssDNA)'nın elektrokimyasal guanin oksidasyon sinyal analizi için ise silindirik grafit elektrot üzerinde toplanmıştır. Maksimum Nafyon oranına sahip homojen nanolifler elde etmek için çeşitli oranlarda CMA/N nanolifler üretilmiştir. Nafyon oranının arttırılması homojen olmayan çözelti özelliğine yol açmış ve çözelti şeffaftan bulanık faza dönüşmüştür. Aynı zamanda nanoliflerin morfolojileri CMA/N hibrit nanoliflerde Nafyon oranının artmasıyla üniform yapıdan boncuklu lif haline dönüşmüştür. CMA'nın erime noktası, DSC ölçümünde saptanabilir, ancak Nafyon eklenmesi, CMA'nın uygun bir kristalizasyonuna izin vermemesi nedeniyle erime noktası Nafyon ilavesinden sonra tespit edilememiştir. CMA'nın termal bozunma sıcaklığı, CMA/N hibrit nanoliflere Nafyon eklenmesiyle önemli ölçüde azalmış ve bozunma geniş bir sıcaklık aralığında gerçekleşmiştir. Diferansiyel Darbe Voltametresi (DPV) analizi hazırlanmış olan sensör sistemi kullanılarak sade ve NH- modifiyeli DNA'da guanin oksidasyon sinyalini gözlemlemek için yapılmıştır. En yüksek oksidasyon sinyalleri saf ssDNA'da saf CMA nanoliflere immobilizasyonu sonrası elde edilmiştir. DNA'nın sinyal şiddetleri karşılaştırıldığında, NH ile modifiye edilmiş ssDNA numunesindeki CMA/N nanoliflere Nafyon eklenmesi ile sinyal yoğunluğunun NH ile modifiye edilmemiş ssDNA'lara kıyasla arttığı gözlemlenmiştir. Bunun sebebi ssDNA üzerindeki NH- grupları ile Nafyon'un yapısındaki SO3 gruplarının ve aynı zamanda CMA üzerindeki OH grupları ile ssDNA arasındaki hidrojen bağlarının bir etkileşiminde kaynaklanabileceği olarak yorumlanmıştır. Biyosensör yüzeyi ve ssDNA molekülü arasındaki güçlü etkileşim, sinyal artışına yol açmaktadır. İncelenen CMA/N hibrit nanolifler, DNA biyosensör cihazları için umut verici bir ara yüz olabilir.

In this study, Nafion/cellulose monoacetate (CMA/N) hybrid nanofibers were produced via one step electrospinning method. As-spun nanofibers were collected on plain aluminum foil for material characterizations and on the cylindrical graphite electrode for electrochemical guanine oxidation signal analysis of neat and NH-modified single strand DNA (ssDNA). Various ratio of CMA/N were examined to obtain uniform hybrid nanofibers with maximum nafion ratio. Increasing nafion ratio led inhomogeneous solution property and solution transformed from transparent to blurry phase. At the same time, nanofibers morphologies transformed from uniform structure to bead on a string defect morphology with increasing nafion ratio in CMA/N hybrid nanofibers. Melting point of CMA is detectable at DSC measurement, but addition of nafion did not allow a proper crystallization of CMA and melting peak disappeared after nafion addition. Thermal degradation temperature decreased dramatically with addition of nafion into CMA/N hybrid nanofibers and decomposition took place at a broad temperature range. Differential pulse voltammetry (DPV) analysis were conducted to observe guanine oxidation signal at neat and NH-modified DNA by using as-prepared sensory system. Maximum oxidation signals were obtained from pure CMA nanofibers at neat ssDNA. Comparing neat DNA, signal intensity increased with addition of nafion into CMA/N nanofibers at NH-modified ssDNA sample since it may be an interaction between NH groups on ssDNA and SO3 groups on nafion as well as hydrogen bonding between ssDNA and OH groups on CMA. Strong interaction between biosensor surface and ssDNA molecule could be the reason for signal enhancement. The examined CMA/N hybrid nanofibers can be a promising interface for DNA biosensor devices.