Manyetik aljinat/grafen nanotoz kompozitlerin sentezi ve sulardan ilaç atıklarının uzaklaştırılması işlemlerinde kullanılması

Abstract

Bu tez çalışmasında; biyouyumlu, toksik olmayan sodyum aljinat (A) kullanılarak aljinat-grafen nanotoz (A-GNP) ve aljinat-Fe3O4-grafen nanotoz (A-MGNP) kompozit malzemeler sentezlenmiş ve sularda bulunabilecek Siprofloksasin ve Metformin HCl gibi zararlı ilaç atıklarının gideriminde kullanımı incelenmiştir. Sentezlenen kompozitlerin, yapısal karakterizasyonları Fourier Transform Infrared Spektroskopisi (FTIR) ile; termal özellikleri Termogravimetrik Analiz (TGA) yöntemi ile belirlenmiştir. A, A-GNP ve A-MGNP malzemeleri adsorban olarak kullanılarak; adsorban miktarı, adsorpsiyon süresi, başlangıç kirletici (ilaç çözeltisi) konsantrasyonu, adsorbat çözeltisinin pH değeri ve adsorpsiyon sıcaklığı gibi faktörlerin adsorpsiyon sürecine olan etkileri sistematik olarak incelenmiştir. A, A-GNP ve A-MGNP adsorbanları ile Siprofloksasin/Metformin HCl adsorpsiyon sistemlerinin mekanizmasını açıklayabilmek için, üç farklı sıcaklıkta (25 oC, 35 oC ve 45 oC) gerçekleştirilen adsorpsiyon denemelerinin sonuçları kullanılarak denge izoterm eşitlikleri türetilmiştir. Langmuir, Freundlich ve Temkin izoterm modelleri arasından, adsorpsiyon süreciyle en uyumlu modelin R2 ≥0,95 değerleri veren Langmuir izoterm modeli olduğu görülmüştür. Yapılan denemelerde (T=25 oC) Siprofloksasin adsorpsiyonu için adsorbanların maksimum adsorpsiyon kapasiteleri (qm) sırasıyla; A için 11,49 mg/g, A-GNP için 15,53 mg/g ve A-MGNP için 10,06 mg/g olarak hesaplanmıştır. Metformin HCl adsorpsiyonu için adsorbanların maksimum adsorpsiyon kapasiteleri sırasıyla; A için 2,53 mg/g, A-GNP için 3,12 mg/g ve A-MGNP için 1,84 mg/g olarak bulunmuştur. Sonuçlar değerlendirildiğinde, Siprofloksasin ve Metformin HCl adsorpsiyonu için en uygun adsorbanın A-GNP olduğu görülmüştür. Adsorpsiyon sistemlerinin kinetik mekanizmaları, pseudo ikinci derece ve Weber-Morris kinetik modelleri kullanılarak incelenmiştir. Adsorpsiyon kinetiği verilerinin pseudo ikinci mertebe (yalancı ikinci derece) kinetik model ile uyumlu olduğu görülmüştür. Dolayısıyla adsorpsiyon mekanizmasının parçacıklar arası Weber-Morris difüzyon modeline uyum sağlamadığı anlaşılmıştır.Bu çalışma; A, A-GNP ve A-MGNP malzemelerinin, Siprofloksasin ve Metformin HCl gibi kirleticilerin sulu çözeltilerden giderimi için kullanılabilecek alternatif adsorbanlar olduğunu göstermiştir.

In this thesis; alginate-graphene nanoplatelet (A-GNP) and alginate-Fe3O4-graphene nanoplatelet (A-MGNP) composite materials synthesized using biocompatible, non-toxic sodium alginate (A) and these were used to remove harmful drug wastes such as ciprofloxacin and metformin HCl, which may be present in the waters. The structural characterizations of synthesized composites were determined by Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FTIR); thermal properties were determined by Thermogravimetric Analysis (TGA) method. Using A, A-GNP and A-MGNP as adsorbents; the effects of adsorbent amount, adsorption time, initial contaminant concentration (pharmaceutical product solution), pH value of adsorbate solution and adsorption temperature on the adsorption process were investigated systematically. In order to explain the mechanism of ciprofloxacin / metformin HCl adsorption systems with A, A-GNP and A-MGNP adsorbents, equilibrium isotherm equations were derived by using the results of adsorption experiments at three different temperatures (25 oC, 35 oC and 45 oC). Among the Langmuir, Freundlich and Temkin isotherm models, Langmuir isotherm model which gives R2 ≥0,95 values is the most compatible model with adsorption process. In the experiments (T=298 K), the maximum adsorption capacities (qm) of adsorbents for ciprofloxacin adsorption were calculated; 11,49 mg/g in A, 15,53 mg/g in A-GNP and 10,06 mg/g in A-MGNP, respectively. The maximum adsorption capacities of adsorbents for metformin adsorption were calculated; 2,53 mg/g in A, 3,12 mg/g in A-GNP and 1,84 mg/g in A-MGNP, respectively. When the results were evaluated, it was found that the most suitable adsorbent for ciprofloxacin and metformin HCl adsorption was A-GNP.The kinetic mechanisms of adsorption systems were investigated using Yalancı ikinci derece and Weber-Morris kinetic models. Adsorption kinetics data fitted very well the pseudo second-order kinetic model. Therefore, it was understood that the adsorption mechanism was not suitable for the interparticle Weber Morris diffusion model. As a result; A, A-GNP and A-MGNP materials have shown that alternative adsorbents that can be used for the removal of contaminants such as ciprofloxacin and metformin HCl from aqueous solutions.