Sıvı AlF3/NaF karışımlarının yapı analizi: Teorik raman spektra

Abstract

AlF3/NaF karışımlarının sıvı fazını nümerik olarak incelemek için sıvının dinamik özelliklerini verecek bir hesaplama metoduna ihtiyacımız vardır. Sıvı yapısını daha iyi tanımlamak için sıvıhal simülasyonlarında kullanılan potansiyel sıvı ve katı fazlar arası transfer edilebilir olmalıdır. Bu tez çalışmasında katı ve sıvı durumlarını verecek uygun bir potansiyel, Paul Madden'in simülasyon metodu (Castiglione, M.; Wilson, M., Madden, P.A. Phys. Chem. Phys. 1999, 1, 165.) kullanılarak bir molekül dinamiği çalışması içersinde oluşturuldu. Karışımların çeşitli kompozisyonları için Al-Al, Al-Na, Al-F ve Na-F radyal dağılım fonksiyonları ve Al3+ iyonunun koordinasyon sayıları bulundu. Sistemlerin kristalleşmediği ve tüm kompozisyonların sıvı fazda olduğu, difüzyon katsayıları analiz edilerek, belirlendi.Bu tezde sıvı Na3AlF6 (Cryolite)'nin teorik Raman spektra'sı bilgisayar simülasyonundan hesaplanmış ve potansiyel modelinin sonuçlar üzerindeki etkileri incelenmiştir. Kriyolit spektrasında ortaya çıkan band yapısıyla bu eriyiklerde mevcut olan AlF6, AlF5 ve AlF4 kompleks iyonlarının titreşim modları arasındaki bağlantı tartışılmıştır.

In order to study the nature of the liquid phase of AlF3/NaF mixtures numerically we need a computer simulation method which will yield the dynamical properties of the liquid. To get a better description of the liquid structure the potential used in the liquid state simulation calculations should be transferable between the liquid and solid phases. In this thesis the method of Madden et al. (Castiglione, M.; Wilson, M., Madden, P.A. Phys. Chem. Phys. 1999, 1, 165.) was used within a molecular dynamics calculation to build a suitable potential model which produces the solid and liquid states. The Al-Al, Al-Na, Al-F and Na-F radial distribution functions and the coordination numbers of Al3+ ion are obtained for various compositions of the mixtures. By analyzing the diffusion coefficients it was determined that the systems which are not crystalized are in the liquid phase for all compositions.In this thesis study the theoretical Raman spectra of liquid Na3AlF6 (Cryolite) was calculated by computer simulation and the effects of the potential model on the results are examined in detail. The relationship, between the bands appearing in the spectra and the vibrational modes of the AlF6, AlF5 and AlF4 complex ions which are present in these melts, is discussed.