Β-diketonat türevi yeni metal kompleks sentezleri, bu komplekslerden, süperkritik karbondioksit içerisinde çok duvarlı karbon nanotüp destekli metal nanotanecik hazırlanması ve katalitik etkinliklerinin incelenmesi

Abstract

Bu tez kapsamında, β-diketonat gibi daha önce kullanıldığı bilinen komplekslerin yeni türevlerinin metal kompleksleri sentezlenerek öncül olarak kullanımları incelenmiştir. Literatürlerde nanotüp üzerinde oluşturulacak nano partiküllerin dağılımlarının düzgünlüğünde öncüllerin rol oynadığı, ancak bu konuda yapılan çalışmaların yetersiz olduğu bildirilmektedir. Bu amaçla projenin ilk aşamasında β-diketonat türevi ligantlar ve bu ligantların bakır (I), (II), paladyum (II), rodyum (I) kompleksleri sentezlenerek FT-IR, 1H, 13C ve 19F NMR, gibi spektroskopik yöntemler ile elementel analiz verilerinden yararlanılarak yapıları aydınlatılmıştır. Çalışmanın ikinci aşamasında sentezlenen komplekslerin süperkritik karbondioksitte çözünürlükleri 90oC sıcaklık ve 2200 psi basınçta incelenmiştir. Sentezlenen öncüllerin karbon nanotüp üzerinde metalik nanopartikül oluşturmada kullanılabilirlikleri, süperkritik karbondioksit çözücü ortamında hidrojen ile indirgeme yönteminden yararlanılarak gerçekleştirilmiştir. Metal nano partikül biriktirilmiş çok duvarlı karbon nano tüplerin yüzeyleri, X-ışınları kırınımı(XRD), transmisyon elektron mikroskopu (TEM) ve taramalı elektron mikroskopu (SEM) ile incelenmiştir. Projenin son aşamasında elde edilen nanotüp destekli metal katalizörlerin etkinlikleri, model bileşik olarak seçilen stirenin hidrojenasyon tepkimesi üzerinden denenmiştir. Denemeler 90oC sıcaklık, 2200 psi basınç ve 20, 40, 60, 90,120,150 dk. reaksiyon sürelerinde gerçekleştirilmiştir. Dönüşüm oranları gaz kromotografisi (GC) ile belirlenmiştir.

In this thesis, the testing of novel derivatives of previously reported complexes, such β- diketonate, as precursors. The first stage of this project includes the synthesis of acetylacetonate derivatives, and their copper(I), (II), palladium(II), and Rhodium(I) complexes. FT-IR, 1H , 13C and 19F NMR spectroscopic methods and elemental analysis were used the to determine their structures. In the second stage of the study, the solubility of the precursors in supercritical carbon dioxide at a temperature of 90°C and a pressure of 2200 psi was examined. Then the precursors were used in the deposition of the nanoparticle metals on carbon nanotubes in a supercritical carbon dioxide medium using a hydrogen reduction method. The nanoparticles that had been deposited on the surfaces of the multi-walled nanotubes were examined by X-Ray diffraction (XRD), transmission electron microscopy (TEM) and scanning electron microscopy (SEM). In the final stage of the project, the catalytic activities of the nanotube-supported metal catalysts were tested in hydrogenation reactions using styrene as a model compound. The hydrogenation reactions were carried out at temperatures of 90°C and pressure of 2200psi. Each reaction was allowed to proceed for 20, 40, 60, 80, 90, 120, and 150 minutes. The conversion rate of these reactions was determined by gas chromatography.