Catalytic combustion of methanol on structured catalysts for direct methanol fuel cell

Abstract

Bu çalışmada alümina destekli platinyum katalizörler üzerinde metanolün yanma reaksiyonu incelenmiştir. Çalışmanın amacı; metal yüklemenin, alan hızının ve ortam sıcaklığının, hem denge sıcaklığı hem de direkt metanol yakıt pilinin tipik çalışma sıcaklığı olan 60 oC'ye ulaşma zamanı üzerindeki etkisini incelemektir. Alümina sol-gel yöntemi ile hazırlamış ve platinyum alümina üzerine impregne edilmiştir. Metanol yanma reaksiyonu tübüler reaktörde gerçekleştirilmiştir.Katalizörlerin karakterizasyonları XRD ve BET analizleri ile yapılmıştır. Reaksiyondan önceki Pt parçacık boyutu ve katalizörlerin yüzey alanları, reaksiyondan sonra yapılan analiz sonuçları ile karşılaştırılmıştır.Bu çalışmada saf alüminanın metanolün yanma reaksiyonunda aktif olmadığı ancak faklı yüklemelerdeki Pt/Al2O3 katalizörlerinin oda sıcaklığında aktif olduğu gözlenmiştir. 2, 3 ve 5% Pt yüklemeli katalizörler benzer aktiviteyi göstermiştir. Bu sonuç platinyumun ortalama kristalit boyutunun ve dağılımının bu yüklemedeki katalizörlerde benzer olduğunu gösterebilir.En yüksek denge sıcaklığı ve 60 oC'ye ulaşmak için geçen en düşük zaman, aktive edilmiş katalizörde düşük alan hızına aitken, aktive edilmeden kullanılan katalizörde yüksek alan hızına aittir.Katalizörlerin aktivitesi oda sıcaklığından daha düşük sıcaklıklarda da test edilmiştir. Ortam sıcaklığı oda sıcaklığından daha düşük olduğunda, katalizörlerin denge sıcaklığının düştüğü ve yeterli sıcaklığa ulaşmak için geçen zamanın yükseldiği gözlenmiştir.Metanol yanma reaksiyonu için tübüler reaktöre ek olarak, levha reaktör hazırlanmıştır. Bu amaçla, farklı konsantrasyonlarda alümina solleri hazırlanmış ve paslanmaz çelik levhalar üzerine kaplanmıştır. Fakat, kalkmalar ve çatlamalar nedeniyle optimum bir kaplama kalınlığı elde edilememiştir, bu nedenle bu alanda daha fazla çalışma yapılması gerekmektedir.

The major goal of this study is to investigate the effect of metal loading, space velocity and the outside temperature on both the steady state temperature of the alumina supported platinum catalysts and on time to reach at the temperature of 60 oC of a typical direct methanol fuel cell operating temperature in methanol combustion reaction. Alumina supported platinum catalysts were synthesized by using impregnation method and sol-gel made alumina. The methanol combustion reaction was performed in a tubular reactor.The characterization of the catalysts was performed by XRD and BET techniques. Particle size of Pt and surface area of the catalysts were compared before and after the reaction.In this study, it was found that the pure alumina was not active in methanol combustion whereas Pt/Al2O3 catalysts with varying loadings were active starting at room temperature. 2, 3 and 5% Pt loading catalysts showed the similar activity so it is possible that the average crystallite size and the crystallite size distribution of Pt on these catalysts would be similar.The space velocity tests indicated that low space velocity is required to quickly reach at 60 oC and also to achieve the highest steady state temperature for fresh catalyst whereas high space velocity is required to quickly reach at 60 oC and to achieve the highest steady state temperature for reused catalyst.The activity of the catalyst was also tested at sub-room temperatures. It was observed that the steady state temperature of the catalyst decreased and the time to reach at 60 oC increased when the outside temperature was below the room temperature.In addition to the tubular reactor, plate reactor was prepared for the methanol combustion. For this purpose, varying concentration alumina sols were coated on the stainless steel plates. However, optimum coating thickness could not be obtained because of the crack formation and peeling offs; thus, further detailed studies are necessary for obtaining stable coating suitable for the catalytic combustion.