Sularda düşük derişimlerde bulunan uranyum polimerik adsorbanla tutulmasının kinetik incelenmesi

Abstract

ÖZET Yüksek Lisans Tezi SULARDA DÜŞÜK DERİŞÎMLERDE BULUNAN URANYUMUN POLİMERİK ADSORBANLA TUTULMASININ KİNETİK İNCELENMESİ RuhsarGÜRELLİER Ankara Üniversitesi Fen Bilimleri Enstitüsü Kimya Anabilim Dalı Danışman : Prof. Dr. Yüksel SARIKAYA Sulu ortamlardan uranyumun uzaklaştırılması amacıyla polietilen glikolun akrilonitril içindeki çözeltisinin `Co-y kaynağı ile ışınlanmasından iç içe geçmiş ağ yapılan (IPN) elde edilmiştir. IPN'ler 65 °C de 3,5 saat amidoksimleştirildikten sonra 10`2 M uranyum nitrat çözeltisinde 17, 25, 35 ve 45°C sıcaklıklarda adsorpsiyon dengesi kurulana dek bekletilmiştir. Adsorpsiyon ölçümleri, gama spektrometresi, gravimetri ve UV spektrofotometresi ile yapılmıştır. IPN'nin amidoksimleşme öncesi, sonrası ve uranyum tutunmasından sonraki yapı analizleri FTIR spektrometresi ile yorumlanmıştır. Sıcaklık yükseldikçe, uranyumun maksimum adsorplanma miktarının arttığı belirlenmiştir. 45 °C sıcaklıkta IPN'nin maksimum adsorpsiyon kapasitesi 602 mg U/g dir. Ayrıca, titreşimli ortamda yapılan bir çalışmada uranyum adsorpsiyonunun biraz arttığı belirlenmiştir. Farklı sıcaklıklardaki adsorpsiyon kapasitesinin (Q) zamanla değişimi izlenerek adsorpsiyonun 240 dakikaya kadar 0. dereceden olduğu belirlenmiştir. Sıcaklık yükseldikçe adsorpsiyon hızının arttığı gözlenmiş ve aktivasyon enerjisi 34.6 kJ/mol olarak hesaplanmıştır. Adsorpsiyon denge sabitinin sıcaklıkla değişiminden adsorpsiyon için AH, AS ve AG termodinamik nicelikleri hesaplanmıştır. Adsorpsiyon olayının endotermik olduğu belirlenmiştir. Olayın difüzyon kontrollü yani fiziksel adsorpsiyon olduğu kanısına varılmıştır. Çözeltinin derişimi 5xl04-lxl0`2 M arasında değiştirilerek 20, 25, 35 ve 45 °C sıcaklıklarda adsorpsiyon izotermleri bulunmuştur. İzotermlerin düşük sıcaklıkta Giles C tipi iken yükselen sıcaklıkla Freundlich tipine benzediği belirlenmiştir. 2004, 64 sayfa ANAHTAR KELİMELER : uranyum adsorpsiyonu, adsorpsiyon kinetiği, IPN, adsorpsiyon izotermleri, adsorpsiyon termodinamiği, çözeltiden adsorpsiyon.

ABSTRACT Master Thesis ADSORPTION KINETIC INVESTIGATIONS OF LOW CONCENTRATED URANIUM IN AQUA MEDIA BY POLIMERIC ADSORBAN RuhsarGÜRELLIER Ankara University Institute of Science Department of Chemistry Supervisor: Prof. Dr. Yüksel SARIKAYA In order to remove the uranium from aqueous media, the solution of polyethylene glycol in acrylonitrile was irradiated using MCo y-ray source and Interpenetrating Polymer Networks (IPNs) was formed. After IPNs were amidoximated at 65 °C for 3.5 hours, they were kept in 10`2 M of uranil nitrat solution at 1 7, 25, 35, 45 °C temperatures until to establish the adsorption equilibrium. Adsorption analyses were measured by gamma spectrometer, gravimetry and UV spectrofotometer. Structure analysis of IPN, before and after amidoximation and after the adsorption of uranium, was interpreted by FTIR spectrometer. It was found that as the temperature increased the amount of max adsorption also increased. The amount of max adsorption capacity at 45 °C was 602 mg U/g IPN. In addition to, it was determined that the uranium adsorption increased a little in shaking media. The reaction was determined as 'zeroth degree' until 240 minutes due to the changing of adsorption capacity by the time at different temperatures. It was observed that as the temperature increased, the adsorption rate also increased and the activation energy was calculated as 34.6 kJ/mol. By using the changing of adsorption equilibrium coefficient by the temperature, thermodynamic quantities of AH, AS and AG were calculated consecutively. Adsorption reaction was determined as endothermic and it was interpreted that the adsorption was controlled by particule diffusion, namely it was a physical adsorption. Adsorption isotherms were found by changing the solution concentrations from 5xl04 to lxlO`2 M at 20, 25, 35, 45 °C temperatures. The obtained data from this study was applied to different adsorption isotherms. It was observed that at lower temperatures, the adsorption isotherms were fitted to Giles C type, at higher temperatures, they were fitted to Freundlich type. 2004, 64 pages Key Words: uranium adsorption, adsorption kinetics, IPN, adsorption isotherms, adsorption termodinamics, adsorption from solution