Pirogallol`ün enzimatik polimerizasyonu

Abstract

PİROGALLOL'ÜN ENZİMATİK POLİMERİZASYONU Murat Güreşir Hacettepe Üniversitesi, Kimya Mühendisliği Bölümü ÖZ Pirogallol'ün enzimatik oksidatif polimerleşme reaksiyonu sulu ortamda, 30°C sıcaklıkta ve kesikli bir reaktörde gerçekleştirildi. Polimerleşme reaksiyonunu başlatmak için Trametes versicolor (ATCC 200801) 'den elde edilen lakkaz enzimi kullanıldı. Deneysel çalışmalar gerçekleştirilirken reaksiyon ortamında enzim olmamasına rağmen pirogallol'ün kendi kendine polimerleştiği gözlendi. Bu nedenle, enzimli ve enzimsiz deneyler daima bir arada gerçekleştirildi. Polimerleşme reaksiyon hızı üzerine pH, sıcaklık ve enzim derişiminin etkileri incelenerek maksimum polimerleşme reaksiyon hızı için en uygun pH, sıcaklık ve enzim derişimi sırasıyla 5, 45°C ve 40U olarak belirlendi. Kinetik model belirleme çalışmalarında farklı pirogallol ve çözünmüş oksijen derişimlerinde deneyler yapılarak başlangıç reaksiyon hızları bulundu. Elde edilen veriler nonlineer regresyon yapabilen Systat 10 paket programı kullanılarak değişik enzim kinetiği ifadelerinin ikili kombinasyonlarıyla oluşturulan etkileşimli modelde en iyi uyum için sınandı. En uyumlu modelin pirogallole göre Michaelis-Menten, çözünmüş oksijene göre substrat inhibisyon alt ifadelerinden oluştuğu bulundu. Reaksiyon sistemini tanımlayan biyokinetik katsayılar ve değerleri sırasıyla Vmax=0.574 ppm 02/dak, Km=27.765 ppm, Ko2=2.091 ppm, Kı02= 5.212 ppm ve k2=622 s'1 olarak bulundu. Farklı sıcaklıklarda elde edilen polimerleşme reaksiyon hızlarının Arrhenius eşitliği ile değerlendirilmesi ile aktivasyon enerjisi 50.6 kJ/mol olarak hesaplandı. Anahtar Kelimeler: Enzimatik polimerizasyon, pirogallol, lakkaz, reaksiyon kinetiği Danışman: Prof. Dr. Abdurrahman TANYOLAÇ, Hacettepe Üniversitesi, Kimya Mühendisliği Bölümü

ENZYMATIC POLYMERIZATION OF PYROGALLOL MURAT GÜREŞİR Hacettepe University, Department Of Chemical Engineering ABSTRACT Enzymatic oxidative polymerization of pirogallol was carried out in aqueous media at 30°C, in a closed system. Laccase enzyme produced from Trametes versicolor (ATCC 200801) is used to start the enzymatic polymerization. During the experimental studies self-polymerization of pyrogallol was also observed. Because of this, the experiments were executed with and without enzyme in the reaction medium simultaneously. The effects of pH, temperature and total enzyme concentration on polymerization reaction rate were investigated and optimum pH, temperature and enzyme concentration for the polymerization reaction were determined as 5, 45°C and 40U respectively. During the kinetic model observation studies the initial reaction rates were determined at different pyrogallol and dissolved oxygen concentrations. Data obtained from these experiments were processed with a software capable of nonlinear regression (Systat 10) for different enzyme kinetics expressions dual combinations. The resulting model consists of Michaelis-Menten kinetics for pyrogallol and substrate inhibition kinetics for dissolved oxygen. The biokinetic parameters of the resultant kinetic model were calculated as Vmax=0.574 ppm 02/dak, Km=27.765 ppm, Ko2=2.091 ppm, Kio2= 5.212 ppm and k2=622 s`1. Polymerization reaction rates obtained at different temperatures were processed in Arrhenius equation to yield activation energy of the reaction as 50.6 kJ/mol. Keywords: Enzymatic polymerization, pyrogallol, laccase, reaction kinetics Advisor: Prof. Dr. Abdurrahman TANYOLAÇ, Hacettepe University, Department Of Chemical Engineering u