Kobalt alümina katalizörün etkinlik kaybı ve etkinliğini kaybetmiş katalizörlerden kobalt metalinin geri kazanım koşullarının incelenmesi

Abstract

KOBALT ALUMINA KATALİZÖRÜNÜN ETKİNLİK KAYBI VE ETKİNLİĞM KAYBETMİŞ KATALİZÖRLERDEN KOBALT METALİNİN GERİ KAZANIM KOŞULLARININ İNCELENMESİ MELTEM YILDIZ Anahtar Kelimeler: CO Hidrojenasyonu, Etkinlik Kaybı,Fischetr-Tropsch Sentezi, Katalizör Yenileme, Metal Geri Kazanımı Özet: Düşük molekül ağırlıklı hidrokarbonların üretimi için birlikte- çöktürme yöntemi ile hazırlanmış, ağırlıkça %3& kobalt metali içeren C0/AI2O3 katalizörü eşliğinde, farklı tepkime koşullarında karbon monoksit hidrojenasyonu tepkimeleri gerçekleştirilmiştir. Farklı koşullarda etkinliğini kaybeden katalizörlerin toplam yüzey alam testleri ve sıcaklık programlı indirgeme deneyleri gerçekleştirilmiş ve böylece etkinlik kayıpları incelenmiştir. Tepkime koşullarının kok oluşumuna etkisinin incelenmesinin ardından kullanılmış olan katalizördeki metallerin geri kazanımına dair yapılmış olan çalışmalar incelenmiş ve ön deneyler gerçekleştirilmiştir. Tepkimeler gerçekleştirilirken en önemli değişkenler; sıcaklık (235-300 °C), H2/CO oram (1-3), reaktörde kalış^ süresi (5,5-17 mg.dak/mL) ve CO yüzdesi ( 10-33,33) belirlenmiştir. Tepkime sıcaklığı arttıkça katalizör etkinliği artmış ancak zamanla bu etkinlik kok oluşumu nedeniyle azalmıştır. 300 °C'de katalizör çok kısa sürede etkinliğini kaybetmiştir. Bu olay sıcaklık artması ile yan tepkimelerin çabuk ilerlemesi sonucunda ortaya çıkmıştır. Yan tepkimeler nedeniyle katalizör üzerinde kok birikimi gerçekleşmiştir. H2/ÇO oranının artması katalizör etkinliğinin artmasına, ürün oluşumunun metan yönüne kaymasına neden olmuştur. Reaktörde kalış süresinin artması %CO dönüşmesini arttırmış ve böylece zamanla katalizör etkinliğini azaltmıştır. CO yüzdesinin arttırılması katalizör etkinliği üzerinde azalmaya, C1-C3 hidrokarbonlarının seçimliliğinde artışa neden olmuştur. En yüksek C2-C3 hidrokarbon seçimliliği %20 CO oranında gözlenmiştir.

DEACTIVATION OF COBALT ALUMINA CATALYSTS AND INVESTIGATION OF RECOVERING CONDITIONS OF COBALT METAL FROM DEACTIVATED CATALYSTS MELTEM YILDIZ Keywords: CO hydrogenation, Deactivation, Fischer-Tropsch Synthesis, Catalyst Regeneration, Metal Recovery Abstract: Deactivation conditions of coprecipitated 36 wt % C0/AI2O3 catalysts were investigated in CO hydrogenation reaction. Deactivation catalysts have been characterized by total and metal surface area measurements and Temperature Programmed Reduction experiments. During the experiments temperature (235-300 °C), H2/CO ratio (1-3), space time (5,5-17 mg.min/mL) and CO% in feed (10-33,33) have been chosen as variable parameters. Catalyst activity has increased by increasing temperature in the range of 230-270 °C. However, activity has decreased sharply by coke formation due to the side reactions at 300 °C. Increasing H2/CO ratio has increased the catalyst activity and methane has formed as the main product. By increasing space time, the CO conversion has increased, so the catalyst activity decreased by the time. Increasing percentage of CO in the feed gas has decreased the catalyst activity but increased the selectivity of the C1-C3 hydrocarbons. The highest C2-C3 hydrocarbon selectivity has been observed at 20 % CO in the feed. Ill