CuOx-CeO2 kompozit katalizörlerine CoOx ilavesinin etkinlik ve seçimliliğine etkisinin incelenmesi

Abstract

CuOx-CeO2 KATALİZÖRLERİNE CoOx İLAVESİNİN ETKİNLİK veSEÇİMLİLİĞİNE ETKİSİNİN İNCELENMESİEmel ÖZDEMİRAnahtar Kelimeler: CuOx-CoOx-CeO2 Katalizörü, Birlikte Çöktürme, CO Oksidasyonu,Olgunlaştırma, Karışım Tasarımı.Özet: Çalışmada hidrojence zengin ortamda seçimli karbon monoksit oksidasyonu için CuOx-CoOx-CeO2 katalizörlerinin hazırlama koşulları geliştirilmiştir. İlk olarak farklı metalbileşimlerine sahip katalizörler karışım tasarımı yöntemi kullanılarak hazırlanmış, etkinliktestleri yapılarak en iyi katalizör belirlenmiştir. Birlikte çöktürme yöntemi kullanılarakhazırlanan katalizörler ağırlıkça % 0-16.67-33.33-50-66,67-100 oranlarında bakır, seryum vekobalt içermektedir. Hacimce %1 CO, %1 O2, %10 H2O, %60 H2, %25 CO2 ve dengede Hegaz karışımı ile 150 oC sıcaklıkta gerçekleştirilen seçimli CO oksidasyonu sonucunda % 100dönüşmeyi ağırlıkça % 16,67 Cu, %16,67 Co ve % 66,66 Ce içeren katalizör sağlamıştır.İkinci aşamada ise en iyi dönüşmeyi sağlayan katalizörün birlikte çöktürme yöntemi ilehazırlama etkenlerinden olan olgunlaştırma ve kurutma koşullarının katalizör etkinliğine veözelliklerine etkisi incelenmiştir. Olgunlaştırmanın etkisini incelemek amacıyla katalizörler20-50-70 oC sıcaklıklarda 0-1-3-5 saat bekletilmiştir. En yüksek dönüşme 70 oC'deolgunlaştırma yapılmayan katalizörde elde edilmiştir. Kurutma ise 12-24-48 saat 80-100-120oC'de gerçekleştirilmiştir. Ayrıca farklı kurutma ortamının katalizörün etkinliği ve seçimliliğiüzerine etkisini incelemek amacıyla katalizörler atmosfer ve vakum ortamında kurutulmuştur.Atmosferde 120 oC'de 12 saat kurutulan katalizör hazırlama koşullarının incelenmesiamacıyla hazırlanan tüm katalizörler arasında en yüksek dönüşmeyi sağlamıştır.CuOx-CeO2 KATALİZÖRLERİNE CoOx İLAVESİNİN ETKİNLİK veSEÇİMLİLİĞİNE ETKİSİNİN İNCELENMESİEmel ÖZDEMİRAnahtar Kelimeler: CuOx-CoOx-CeO2 Katalizörü, Birlikte Çöktürme, CO Oksidasyonu,Olgunlaştırma, Karışım Tasarımı.Özet: Çalışmada hidrojence zengin ortamda seçimli karbon monoksit oksidasyonu için CuOx-CoOx-CeO2 katalizörlerinin hazırlama koşulları geliştirilmiştir. İlk olarak farklı metalbileşimlerine sahip katalizörler karışım tasarımı yöntemi kullanılarak hazırlanmış, etkinliktestleri yapılarak en iyi katalizör belirlenmiştir. Birlikte çöktürme yöntemi kullanılarakhazırlanan katalizörler ağırlıkça % 0-16.67-33.33-50-66,67-100 oranlarında bakır, seryum vekobalt içermektedir. Hacimce %1 CO, %1 O2, %10 H2O, %60 H2, %25 CO2 ve dengede Hegaz karışımı ile 150 oC sıcaklıkta gerçekleştirilen seçimli CO oksidasyonu sonucunda % 100dönüşmeyi ağırlıkça % 16,67 Cu, %16,67 Co ve % 66,66 Ce içeren katalizör sağlamıştır.İkinci aşamada ise en iyi dönüşmeyi sağlayan katalizörün birlikte çöktürme yöntemi ilehazırlama etkenlerinden olan olgunlaştırma ve kurutma koşullarının katalizör etkinliğine veözelliklerine etkisi incelenmiştir. Olgunlaştırmanın etkisini incelemek amacıyla katalizörler20-50-70 oC sıcaklıklarda 0-1-3-5 saat bekletilmiştir. En yüksek dönüşme 70 oC'deolgunlaştırma yapılmayan katalizörde elde edilmiştir. Kurutma ise 12-24-48 saat 80-100-120oC'de gerçekleştirilmiştir. Ayrıca farklı kurutma ortamının katalizörün etkinliği ve seçimliliğiüzerine etkisini incelemek amacıyla katalizörler atmosfer ve vakum ortamında kurutulmuştur.Atmosferde 120 oC'de 12 saat kurutulan katalizör hazırlama koşullarının incelenmesiamacıyla hazırlanan tüm katalizörler arasında en yüksek dönüşmeyi sağlamıştır.Anabilim Dalı : KimyaMühendisliği BölümüTezin Türü : Yüksek LisansTez Danışmanı : Prof. Dr. Ayşe Nilgün AKINJüri Üyeleri : Doç.Dr. Ramazan YILDIRM Yrd.Doç.Dr. NezahatBOZTezin Enstitüye Verildiği Tarih :14.07.2006:Tezin Savunulduğu Tarih :19.10.2006

INVESTIGATION OF CATALYTIC ACTIVITY AND SELECTIVITY ON CuOx-CeO2 COMPOSITE CATALYST PROMOTED WITH CoOxEmel ÖZDEMİRKeywords: CuOx-CoOx-CeO2 catalyst, Co-precipitation, CO Oxidation, Drying, Aging,Mixture Design.Abstract: In this study the preparation conditions of CuOx-CoOx-CeO2 catalysts prepared forpreferential oxidation of carbon monoxide in excess hydrogen were developed. In the firstpart of the study, catalysts were prepared at different metal content by using co-precipitationmethod and mixture design was used in the experimental design in order to obtain optimummetal loading. Cu, Co, Ce metal contents of the catalysts were 0-16,67-33,33-50-66,67-100per cent. Activity tests were performed in a microreactor flow system the precence of feedgas containing 1 vol.% CO, 1 vol.% O2, 10 vol.% H2O, 60 vol.% H2, 25 vol.% CO2 andbalance He. W/F ratio was 1 mg.min/ml and reaction temperature was 150 oC for all theexperiments. 16,67 wt.% Cu, 16,67 wt.% Co and 66,66 wt.% catalyst gave complete COconversion. In the second part of the study, the effect of ageing and drying conditions (whilepreparing CuOx-CoOxCeO2 catalysts by co-precipitation method) on t catalyst properties andactivities were investigated. Ageing of the catalysts were performed at 20-50-70 oC during 0-1-3-5 hours. The highest conversion was obtained at the catalyst which was prepared at 70 oCwithout ageing. Drying was performed at 80-100-120 oC during 12-24-48 hours. Also, theeffect of drying in vacuum or atmospheric pressure of catalysts on the properties and activitieswere investigated. The catalyst which was dried at 120 oC during 12 hours at atmosphericpressure gave the highest conversion among the others.