Adsorption and dissociation of hydrogen molecule on carbon nanotubes

Abstract

ÖZET KARBON NANOTÜPLER ÜZERİNDE HİDROJEN MOLEKÜLÜNÜN SOĞRULMASI VE AYRIŞMASI Yavuz Öztürk Fizik, Yüksek Lisans Tez Yöneticsi: Prof. Dr. Salim Çıracı Ocak, 2004 Daha önce, karbon nanotüplerin yakıt hücresi teknolojileri için yüksek hidrojen depolama kapasitesi ve diğer gerekli fiziksel özellikleri sunabileceği önerilmişti. Bu tezde DFT içerisinde kapsamlı temel-ilke pseudopotansiyel düzlem dalga hesapları yürütülerek; (8,0) zigzag tek-çeperli karbon nanotüpte (SWNT) hidro jen molekülü soğrulması, ayrılması ve ayrışması incelenmiştir. Bulgularımız göstermiştir ki, yalın SWNT üzerine H2 molekülü bağlanamazken, dairesel ke sitte eliptik deformasyona sebep olan esnek radyal bir deformasyon bu molekülün fiziksel soğrulmasını mümkün kılmaktadır. Li atomunun önsoğrulması da ben zeri bir etkiyle fiziksel soğrulmayı arttırmaktadır. Soğrulmuş bir H2'nin es nek radyal baskının kaldırılmasıyla geri kazanılabilmesi depolama açısından son derece önemlidir. Ayrıca SWNT üzerine önsoğrulmuş Pt atomunun H2 molekülü ile güçlü kimyasal bağlar yaptığını bulduk. Tek bir H2 molekülü birden fazla önsoğrulmuş Pt atomunun etki alanına girerse Pt-H bağları oluşturan iki H ato muna ayrışmaktadır. H2 ile önsoğrulmuş Pd atomu arasında da, öncekine nazaran daha zayıf olmakla beraber, benzer bir etkileşim görülmüştür. Biz bu bulguların karbon nanotüplerde hidrojen depolanmasıyla ilgili çelişen sonuçlara açıklık ge tireceği ve yakıt hücresi teknolojisine önemli katkılarda bulunacağı kanısındayız. Anahtar sözcükler: ab initio, temel prensipler, karbon nanotüp, durum fonksiyonu teorisi, soğurulma, bağlanma, hidrojen -depolanması, yakıt hücresi. IV

ABSTRACT ADSORPTION AND DISSOCIATION OF HYDROGEN MOLECULE ON CARBON NANOTUBES Yavuz Öztürk M.S. in Physics Supervisor: Prof. Dr. Salim Çıracı January, 2004 Earlier, it has been suggested that carbon nanotubes can provide high storage capacity and other physical properties suitable for the fuel cell technologies. In this thesis we have investigated adsorption, desorption and dissociation of hy drogen molecule on the surface of the zigzag (8,0) single-wall carbon nanotube (SWNT) by carrying out extensive first-principles pseudopotential plane wave calculations within the Density Functional Theory (DFT). We found that while H2 molecule cannot be bound to the surface of bare SWNT, an elastic radial deformation leading to the elliptical deformation of the circular cross-section ren ders the physisorption of the molecule possible. Coadsorption of Li atom on the SWNT makes the similar effect, and hence enhances the physisorption. That an adsorbed H2 can be desorbed upon releasing the elastic radial strain is extremely convenient for the storage. In addition to that, we found that a Pt atom coad- sorbed on the SWNT can form a strong chemisorption bond with a H2 molecule. If a single H2 molecule engages in interactions with more than one coadsorbed Pt atom at its close proximity it dissociates into single H atoms, which, in turn, make Pt-H bonds. The interaction between H2 and coadsorbed Pd atom is similar to Pt, but it is weaker. We believe that these findings clarify earlier controversial results related to the storage of H2 in carbon nanotubes, and makes important contributions to fuel cell technology. Keywords: ab initio, first principles, carbon nanotube, density functional theory, adsorption, binding, hydrogen storage, fuel cell. 111