Multi-scale study of the dynamics of self-organizing molecular systems

Abstract

Kendine kendine örgütlenen sistemler günümüzde birçok araştırmacı tarafından hesaplamalı teknikler kullanılarak teorik olarak çalışılmaktadır. Değişik uzunluk mertebelerini hesaba katmak gün geçtikçe daha çok önem kazanmaktadır. Bu çalışmada, meso-ölçek, nano-ölçek ve kuvantum ölçekleri olmak üzere değişik uzunluk ölçüleri kullanılarak hesaplamalar yapılmıştır. Başlangıç olarak, Dağılıcı Parçacık Dinamiği benzetim yöntemi kullanılarak meso-ölçekte hesaplamalar yapılmış, üç boyutlu morfolojiler ve denge halindeki yapılar elde edilmiştir. Bu yapılar, çeşitli sayıda atomun bir araya gelmesinden oluşan tanecikler cinsinden elde edilmektedir. Sonuç olarak, elde edilen yapılar küresel, silindirik miseller ve lameller olarak gözlemlenmiştir. Buna ek olarak, meso-ölçekteki morfolojileri oluşturan etkileşimlerin daha iyi anlaşılması için kuvantum ölçek hesapları, kimyasal reaktivite ve Moleküller İçindeki Atomlar teorisi kullanılarak gerçekleştirilmiştir. Atomlararası ölçekteki etkileşimlerin, meso-ölçekteki morfolojileri etkilediği gözlemlenmiştir. Morfoloji elde etmek için gerçekleştirilen hesaplara ek olarak, misellerin mikro-faz ayrım karakterinin belirlenmesi için misellerin yüzey alanı-hacim oranları çıkarılmıştır. Sonuç olarak, yüzey alanı-hacim oranı ve oligomer konsantrasyon grafiğinde, küreselden silindirik misele ve misel yapıdan lamele faz geçişleri gözlemlenmiştir. Son çalışma olarak, atomik ölçekteki moleküler dinamik benzetim yöntemi, kendi kendine örgütlenen bu sentetik sistemlerin dinamiğinin çalışılması için kullanılacaktır. Atomik detay geri kazandırma algoritması geliştirilmiş ve meso-ölçekte elde edilen morfolojilere uygulanmıştır. Morfolojileri elde etmek için kullanılan yapı su sevmeyen karakterde olduğu için, atomik detayı geri kazandırılmış sistem, ara-yüzeydeki suyun dinamiklerini incelemek üzere suya batırılmıştır.

Many research groups are studying self-assembly structures via using computational techniques to understand their behavior from a theoretical point of view. Taking different length scales into consideration becomes more important day by day. In this thesis, calculations are performed at the different length scales of meso-scale, quantum scale, and nano-scale. First of all, meso-scale calculations are performed by using the Dissipative Particle Dynamics simulation methodology to obtain the three dimensional morphologies and the corresponding equilibrium structures. These structures are obtained as a collection of beads each of which consists of several atoms. Hence, morphologies varying from spherical and cylindrical micellar to lamellar are obtained. Then, in order to understand origins of interactions between beads forming meso-scale morphologies, quantum mechanical calculations are carried out at the nano-scale by using chemical reactivities and Atoms-In-Molecules theory. The interactions that occur on the interatomic scale are found to control the meso-scale. In addition to meso-scale calculations to obtain morphology, micelles are investigated in terms of their surface-to-volume ratios to the micro-phase separation behavior. Consequently, phase change from spherical to cylindrical micellar and micellar to lamellar phase is observed in surface-to-volume versus concentration plot. Finally, molecular dynamics simulations on the atomic scale are performed to study the dynamics of self-assembled synthetic structures. A reverse mapping algorithm is developed to back fit atomistic detail to morphologies obtained from meso-scale calculations. The detailed structure is soaked into water to study the dynamics of interfacial water since the target structure is superhydrophobic.