Platin-metal oksit katalizörleri üzerinde karbon monoksit oksidasyonu

Abstract

ÖZET Platin-Metal Oksit Katalizörleri Üzerinde Karbon Monoksit Oksidasyonu Bu çalışmada CO oksidasy onunda, katalizör hazırlamada kullanılmak üzere Sn02 ve C03O4 hazırlanmış ve bunlara farklı pH' larda H2PtCl6 çözeltisi emdirilerek %lPt içeren Pt/Sn02, Pt/Co304, Pt/Co2Sn04, Pt/(Co304+Sn02) katalizörleri elde edilmiştir. Sn02 ve (Co304+Sn02) karışımına farklı pH' larda platin emdirilmesinden sonra gözlenen 2-3 katı yüzey alanı artışının, platinsiz emdirme işleminden sonra emdirme işleminin kendisinden kaynaklandığı sonucuna varılmıştır. Hazırlanan bu katalizörlerin yüzey alanları BET (Brunauer, Emmett, Teller) metodu ile, oksit fazı oluşumu ve bileşimleri DTA (Diferansiyel Termal Analiz) ve XRD (X-ışım kırınımı) yöntemleriyle, kristal yapılan ise SEM (Scanning Electron Microskopy) yöntemiyle incelenmiştir. Katalizörlerin aktivite testleri, sabit yataklı ve U şeklinde bir mikro reaktör içersinde, oda sıcaklığı ve 80°C da (atmosfer basıncında) yapılmıştır. CO, 02 ve N2' dan oluşan gaz karışımı içersinde oksijen konsantrasyonu sabit tutulmuş (hacmen %20), ve CO konsantrasyonu %5-%10 arasında değiştirilmiştir. Reaktan ve ürün gazlarının analizi ise GC- TCD (Gaz Kromotoğrafisi) ile gerçekleştirilmiştir. CO oksidasyonunda Pt ile birlikte şimdiye kadar ilk kez bu çalışmada kullanılan Co2Sn04T 1 içeren Pt/Co2Sn04 katalizörü üzerinde, gerek oda sıcaklığı gerekse 80°C da sabit 02 konsantrasyonunda (%20) reaksiyonun CO' e göre sıfırıncı mertebeden olduğu gözlenmiştir. Pt/Sn02 ve Pt/(Co304+Sn02) katalizörleri üzerinde reaksiyonun hem oda sıcaklığında hem de 80°C da aynı koşullarda negatif mertebeden olduğu görülürken, sadece Pt/Co3Û4 katalizörü üzerinde oda sıcaklığında CO' e göre sıfırıncı mertebe, 80°C da negatif mertebe davranışı belirlenmiştir.

SUMMARY CO Oxidation over Platinum-Metal Oxide Catalysts In this study, Sn02 and C03O4 were prepared and impregnated with aqueous H2PtCİ6 solution at different pH for the preparation of Pt/Sn02, Pt/Co304, Pt/Co2Sn04 and Pt(Co304+Sn02) catalysts containing l%Pt. It was determined that the increase in surface areas of Sn02 and (Co304+Sn02) mixtures after platinum impregnation was due to the impregnation process. The surface areas of the catalysts prepared in this work were measured by BET method. The formation of the catalysts were followed by DTA and their oxide phase compositions and crystal structures were characterized by XRD and SEM. The activity measurements of the catalysts for CO oxidation were carried out at room temperature and 80°C in a U- shaped, fixed bed micro reactor. During the activity measurements, the oxygen concentration in gas mixture containing CO, 02 and N2 was kept constant at 20% and CO concentration was varied from 5%-10%. The analysis of the reactant and product gases were performed by GC-TCD. Pt/Co2Sn04 as a catalyst in CO oxidation was used for the first time in this work. Zero order behavior according to CO for CO oxidation over Pt/ Co2SnÛ4 catalysts both at room temperature and 80°C was observed. The reaction order according to CO over Pt/Sn02 and Pt/(Co304+Sn02) catalysts was found to be negative at both temperatures. But, over Pt/Co304 catalyst the reaction order according to CO was zero order at room temperature and negative order at 80°C.