Al-sütunlu kil katalizörlerinin hazırlanması, karakterizasyonu ve piridin adsorpsiyonuyla yüzey asitliklerinin belirlenmesi

Abstract

- i - ÖZET Bu çalışmada, bentonit(B) ve bentonitin H2SO4 ile asit aktivasyonu sonucu hazırlanan asit aktifli bentonit(AAB) örnekleri kullanılarak iki tür Al-tabanlı sütunlanmış kil katalizör(Al- PILC B ve Al-PILC AAB) hazırlanmıştır. Örneklerinin Termogravimetrik analiz(TGA) eğrileri, N2 gazı adsorpsiyonu-desorpsiyon izotermleri, özgül yüzey alanları, gözenek boyutu dağılımı analizleri ve X-ışını toz kınnımı(XRD) desenleri belirlenmiştir. Ayrıca örneklerin yüzey asitlikleri ve yapılan FTIR spektroskopisi yöntemiyle incelenmiştir. B, AAB, AJ-PILC B ve AL-PILC AAB örneklerinin TGA'lannda iki basamaklı kütle kaybı görülmektedir. 15-850°C aralığındaki toplam kütle kayıplan sırasıyla % 9,94, %9,68, %12,55, %12,55 olarak bulunmuştur. N2 adsorpsiyon izotermleri, Tip-II (S-biçiminde) dir. Desorpsiyon izotermlerinde de Boer sınıflandırmasına göre Tip B türü bir histerezis ilmekleri bulunmaktadır. Tüm örneklerde, 40Â'luk gözenek açıklığına sahip, bir mezogözenekli yapı ortaya çıkmaktadır. Örneklerin, B.E.T. özgül yüzey alanı değerleri sırasıyla 53, 86, 60, 115 m2/g dır. XRD verilerinde, d (001) yansımaları bazal açıklığı sütunlanmış kil katalizörlerde 18 Â'a kadar çıkmıştır. FTIR analizlerinde bentonite özgü temel yapının korunduğu anlaşılmaktadır. Bentonit'in FTIR spektrumunda safsızhk olarak kalsit belirlenmiştir. Piridin gaz fazından AJ-PILC B ve Al-PILC AAB üzerindeki adsorpsiyonunun FTIR spektroskopisi yöntemiyle incelenmesinde, Lewis ve Brönsted asit merkezleri gözlenmiştir. Sonuç olarak, Al-PILC AAB 'in daha etkili bir katalizör olabileceği söylenebilir.

- ii - ABSTRACT In this study, two types of Al-based pillared clay catalysts, Al-PELC B and Al-PILC AAB were prepared by using bentonite(B) and acid activated bentonite(AAB). Thermogravimetric analysis(TGA) curves, N2 gas-adsorption-desorption isotherms, specific surface areas, pore size distribution data and X-ray powder diffraction patterns of the samples were determined. Then, the surface acidities of Al-PILC B and Al-PILC AAB and structures of all samples were investigated by Fourier Transform Infrared(FTIR) spectroscopy techniques. Two steps mass losses were observed in the TGA thermograms of B, AAB, Al-PILC B and Al-PILC AAB. The total mass loses of the samples in 15-850 °C range were 9.94, 9.68, 12.55, 12.55 percent, respectively. N2 adsorption isotherms of the samples were Type II(Sigmoid type). Type B hysteresis loops according to de Boer classification were observed in desorption isotherms. All samples showed mesoporous structures with pore openings of 40 Â. The B.E.T. specific surface areas of the samples were 53, 86, 60, 115 m2/g, respectively. The basal spaces of (001) reflections in the pillared clay catalysts were around 18 Â. In the FTIR spectroscopic analysis, the basic bentonitic structure was conserved and calcit observed as impurity in the case of original bentonite sample. The gas phase adsorption of pyridine onto Al-PBLC B and Al-PILC AAB showed both Lewis and Brönsted acid sites. As a result, it can be said that Al-PELC AAB was more effective catalyst.