Bipiridin lewis bazı içeren zirkonyum metal-organik kafes yapıların sentez, karakterizasyon ve gaz adsorpsiyon özelliklerinin araştırılması

Abstract

Pek çok kimyasal gibi son yılların gözde malzemelerinden olan metal-organik kafes yapıların pratik olarak kullanımını sınırlayan en önemli faktör kimyasal ve ısısal kararlılıklarıdır. Farklı amaçlar için kullanışlı Lewis bazik siteler içeren 2,2'-bipiridin-5,5'-dikarboksilik asitin zirkonyum ile verdiği UiO-67 (UiO = University of Oslo) tipi kafes yapı su ve etanol gibi protik çözücülerde düşük kararlılığa sahiptir. Bu tez kapsamında Lewis bazik siteler içeren kafes yapıların hidrolitik kararlılığını artırmak ve serbest Lewis bazik sitelerden faydalanmak üzere piridin azotları çevresinde metil grupları içeren bir dikarboksilik asit, 6,6'-dimetil-[2,2'-bipiridin]-5,5'-dikarboksilik asit, sentezlendi ve zirkonyum ile UiO-67 tipi yeni bir metal-organik kafes yapı (MOF-553) hazırlandı. Hazırlanan kafes yapı daha sonra Lewis bazik özellikli piridin azot atomları üzerinden altın ve platin klorür içeren kafes yapılara dönüştürüldü ve elementel analiz, termik analiz, IR spektroskopisi, X-ışınları toz kırınımı, taramalı elektron mikroskopu, enerji dağılımlı X-ışını spektroskopisi ve X-ışını fotoelektron spektroskopisi gibi çeşitli yöntemlerle karakterize edildi. Kafes yapıların Brunauer–Emmett–Teller yüzey alanları, düşük sıcaklık azot gazı adsorpsiyon izotermleri kullanılarak hesaplandı. Hazırlanan kafes yapıların H2, CO2, CH4 gazlarını adsorplama kapasiteleri incelendi.

The most important factor limiting the practical use of metal-organic frameworks which is the favorite materials of recent years is their chemical and thermal stability like other chemicals. The UiO-67 (UiO = University of Oslo) type metal-organic frameworks prepared with zirconium and Lewis basic sites containing 2,2'-bipyridine-5,5'-dicarboxylic acid, which is useful for many purposes, has low stability in protic solvents such as water and ethanol. In this thesis, in order to increase the hydrolytic stability of Lewis basic sites containing frameworks and to utilize these free Lewis basic sites, methyl substituted dicarboxylic acid around pyridine nitrogen, 6,6-dimethyl-[2,2'-bipyridine]-5,5'-dicarboxylic acid, was syntesized and an UiO-67 type new metal-organic framework (MOF-553) with zirconium was prepared. The prepared framework was then transformed into a framework containing gold and platinum chloride using the pyridine nitrogen atoms of the Lewis basic sites and characterized by various methods such as elemental analysis, thermal analysis, IR spectroscopy, powder X-ray diffraction, scanning electron microscopy, energy-dispersive X-ray spectroscopy and X-ray photoelectron spectroscopy. Brunauer-Emmett-Teller surface areas of the frameworks were calculated using low temperature nitrogen adsorption isotherms. Adsorption capacities of H2, CO2, CH4 gases of prepared frameworks were investigated.